​三单位AFM：高能柔性Zn-S电池硫还原转化的双向铁原子催化剂

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​三单位AFM：高能柔性Zn-S电池硫还原转化的双向铁原子催化剂
为了充分实现高能Zn-S电化学的理论潜力，必须克服与硫正极相关的电池放电过程中的不完全和迟缓转换以及电池充电过程中的高重新激活能量势垒。
安徽大学鹿可、哈尔滨工业大学卢松涛、苏州大学宋斌等通过实验和理论预测，具有Fe-N4配位的原子分散的Fe位点是双向电催化热点，可以同时调控硫的完全转化和最小化ZnS分解的能量势垒。
​三单位AFM：高能柔性Zn-S电池硫还原转化的双向铁原子催化剂
图1. 自支撑硫正极的制备示意图和复合正极的代表性形态图
具体而言，这项工作系统地研究了在氮掺杂多孔碳框架中植入的单个铁原子作为模型双向电催化剂，以调控几乎完全的S8到ZnS转换，并降低Zn-S电池可逆放电和充电过程中电沉积ZnS再氧化的活化能垒。
实验结果显示，分级催化基体支撑的硫正极表现出更高的容量和更低的活化能垒，从而提高了能量效率和循环可逆性。
通过结合第一原理理论计算，作者发现可能的多硫化锌中间体和铁热点之间的强相互作用以及ZnS分解的活化能垒与催化结合环境直接相关。
​三单位AFM：高能柔性Zn-S电池硫还原转化的双向铁原子催化剂
图2. 硫电极的电化学特性
因此，所提出的硫正极表现出较低的0.61V的电压滞后、1143 mAh g-1的高容量以及良好的循环稳定性。
此外，值得注意的是，Zn-S电池的降解机制已经被揭示。更令人印象深刻的是，采用复合正极组装的柔性固态Zn-S电池表现出高放电容量和稳定的可逆性。
总之，这项研究的结果揭示了单原子催化剂在调控硫的氧化还原作用以实现高能金属-硫电池方面的重要可行性。
​三单位AFM：高能柔性Zn-S电池硫还原转化的双向铁原子催化剂
图3. 非原位光谱分析和降解机制研究
Bidirectional Atomic Iron Catalysis of Sulfur Redox Conversion in High-Energy Flexible Zn?S Battery. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202210899

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