河工大、阿姆斯特丹大学Adv. Sci.：通过锡单原子催化剂的配位工程控制电化学CO2还原选择性

具有均匀分散的金属-N₄组分的碳基单原子催化剂(SAC)具有良好的CO₂还原性能。在CO₂RR过程中，控制各种反应中间体在催化剂表面的结合强度对于提高对所需产物的选择性是必要的，但是实现该目标仍然是一个挑战。

河北工业大学于丰收、张鲁华和阿姆斯特丹大学N. Raveendran Shiju等制备了由原子分散的SnN₃O₁活性位点组成的Sn SACs，这些活性位点负载在富氮碳基质上(Sn-NOC)，用于有效的电化学CO₂RR。

Sn-NOC对电化学CO₂RR为CO显示出优异的活性，最大FE为94%和-0.7 V vs. RHE的CO部分电流密度为13.9 mA cm^-2。对于具有Sn-N₄的锡酞菁(Sn-Pc)，HCOOH和H₂产物在测量的电位范围内占主导地位。

根据Sn-NOC中活性Sn原子的数量，CO₂RR对CO的计算TOF为23 340.5 h^-1，是Sn-N₄(57.5 h^-1)并且优于文献中的先进的SAC。此外，通过绘制FE_CO与Sn-N含量的关系建立了线性关系，证明SnN₃O₁是Sn-NOC催化剂中的真正活性位点。

实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，SnN₃O₁的原子排列降低了*COO和*COOH形成的活化能，同时显着增加了HCOO*形成的能垒，从而促进了CO₂到CO的转化并抑制了HCOOH生成。

这项工作通过单独控制每个反应中间体在催化剂表面上的结合强度，为提高对特定产物的选择性提供了一种新方法。

Control over Electrochemical CO₂ Reduction Selectivity by Coordination Engineering of Tin Single-Atom Catalysts. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202102884

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河工大、阿姆斯特丹大学Adv. Sci.：通过锡单原子催化剂的配位工程控制电化学CO2还原选择性

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