牛津大学，最新Nature Nanotechnology！

为了解决这一问题，一些科学家转向分子尺度的电子学，并尝试利用量子效应来提高器件性能。然而，这也带来了新的挑战，需要找到一种有效的方法来利用量子效应，并使其成为器件性能提升的关键因素。

有鉴于此，牛津大学材料学院James O. Thomas教授、Harry L. Anderson教授、陈志昕博士（一作兼通讯）与兰卡斯特大学Colin J. Lambert教授等合作通过实验证明，在电阻性通道中引入两个相互破坏干涉波能够改善分子晶体管的性能。具体地，他们使用锌卟啉耦合到石墨烯电极中的三端晶体管，成功实现了大于10⁴的导电开关比，热电子限制下的亚阈值摆幅，大于7kHz的工作频率以及超过10⁵个周期的稳定性。

最终相关成果以题为“Quantum interference enhances the performance of single-molecule transistors” 发表在Nature Nanotechnology。通过这种方法，他们展示了量子特性如何在纳米尺度上增强器件性能，并为微型化电子学的未来发展指明了方向。

图1中展示了随着晶体管的源漏距离d接近纳米尺度，量子隧穿传输（ζ）对晶体管的影响。结果显示，在标准导体中，当d减小至纳米尺度时，量子隧穿导致的传输呈指数增长，导致漏电流增加，亚阈值摆幅（Ss-th）降低，从而影响了晶体管的性能。然而，图中指出，在分子尺度下，除非存在两个相干传输通道并且它们之间的干涉抑制了传输，否则源漏泄漏会变得越来越严重。此外，如果两个传输通道的传输系数相等且它们之间的相位差为π，那么总传输可以完全被抑制，这为即使通道长度只有几纳米也能恢复出理想晶体管特性提供了一种途径。因此，图1清晰地展示了量子干涉在晶体管中的作用，以及如何通过控制干涉效应来改善晶体管性能。这对于设计高性能的表面微结构（SMT）具有重要意义，并为未来的纳米电子学提供了新的方向。

图1. 增强型量子干涉（QI）的表面微结构（SMT）图。

图2中展示了基于石墨烯的分子晶体管的结构，以及该结构的各个部分的功能和结果。首先，在图2a中，示意图展示了锌卟啉分子的结构，其中4-乙炔基苯胺锚基位于相对的（5,15）meso位置，同时具有体积庞大的3,5-双（三己基硅基）苯基取代基。这样的分子结构被用作活性通道，以探索量子干涉在晶体管中的应用。其次，在图2b中，展示了器件的结构，包括局部铂栅极电极、源和漏铂电极以及与之接触的石墨烯。

这种器件结构的设计使得可以通过控制栅电压（Vg）来调节器件的行为，并且通过测量源漏电流（Isd）来评估器件性能。图2c展示了优化的接头几何形状，显示了在费米能量处的局部态密度（LDOS），并且通过红色圈圈突出显示了零LDOS碳原子。而图2d展示了计算得到的电子传输随能量变化的行为，特别是在HOMO-LUMO能隙内产生了极为明显的抑制。这些计算结果揭示了分子与石墨烯边缘态之间的耦合导致了DQI效应，从而影响了器件的传输性能。最后，在图2e中，展示了不同栅电压下器件的导电特性。从图中可以看出，预测的反共振特征与实验观察到的特征相符合，说明了通过调节栅电压来控制分子能级从而实现传输的调控。

图2. 晶体管结构和QI介导的传输。

图3展示了基于QI的晶体管的特性及其在单分子水平上的操作。首先，在图3a中，通过示意模型展示了基于QI的晶体管的工作原理。当分子能级处于共振状态时，导电性较高，而当两个通道之间的相位差抑制了N态（HOMO-LUMO能隙）中的传输时，导电性较低。其次，在图3b和图3c中，展示了Isd与Vsd和Vg的全面映射，分别针对设备1和设备2。通过这些图表，可以观察到器件的可重复的单电子晶体管行为，并且当移动栅电压时，电流对栅电压的局部陡峭响应，这有利于器件的高效开关。然后，在图3d中，通过Isd-Vg在Vsd = 20 mV时的曲线，展示了器件的输出特性。

在特定的栅电压下，器件处于关闭状态，此时通过库仑阻挡和DQI导致了极低的电流。而在共振状态下，器件处于开启状态，通过卟啉HOMO的共振隧穿导致较高的电流。最后，在图3e和图3f中，展示了器件的输出特性和传输特性。在低电流区域，库仑阻挡和DQI导致了极低的电阻，而在共振区域，导电性增加，电流与电压呈线性关系。通过调节栅电压，可以实现器件的高效开关，从而获得不同的电流比。

图3. QI晶体管特性。

图4展示了开关和温度相关行为的实验结果。在图4a中，通过将方波应用到栅极并固定偏置电压，观察到了在80 K和10 K下的设备的开关行为。结果显示在千赫兹频率下具有可靠的电流开关，电流对电压的响应由电路的RC时间决定。进一步的分析显示，在固有开关机制上限频率为约1 THz，这对于纳米电子器件的设计和应用具有重要意义。在图4b中，绘制了微分电导图随温度和栅电压的变化。

结果显示，在低于30 K的温度下，开启状态的共振宽度保持不变，而随着温度的增加，共振宽度开始增加，这是由于温度影响了电极费米分布。图4c显示了在不同温度下的导电率随栅电压的变化情况。观察到，在30 K以上的温度范围内，共振态上的导电率开始增加，表明热激活过程开始对传导机制产生贡献。

图4. 热电子限制下的开关和温度相关行为。

研究者在图5中探讨了晶体管的性能和限制。他们通过亚阈值摆幅的分析来考察设备的开关效率。在图中（a）中，展示了随温度变化的归一化亚阈值摆幅，以及对比了传统场效应晶体管的热电子极限。他们发现，在纳米器件中，性能通常受到短通道寄生效应的影响。图中（b）显示了在N–1/N共振附近的Isd随αgVg的变化曲线，其中黄色曲线为实验数据，蓝色曲线为模拟数据。通过实验和模拟结果的对比，研究者揭示了DQI对亚阈值摆幅的影响。

他们发现，DQI可以有效地降低亚阈值摆幅，使其接近热电子极限。这些结果对于晶体管应用的三端纳米器件的设计具有重要意义。在设计过程中，需要权衡开态电流和关态电流之间的关系。较大的耦合强度（Γ）可以提高开态电流，但会导致较高的关态电流和较大的亚阈值摆幅。相反，较小的耦合强度可以使亚阈值摆幅接近热电子极限，但会降低开态电流，从而限制了开关比。利用DQI，研究者能够在不牺牲开关比的情况下实现高开态和低关态电流，这为纳米晶体管的设计提供了新的思路。

图5：QI增强型晶体管的亚阈值摆幅。

本文展示了量子干涉效应在纳米电子器件中的潜力，这一潜力在过去主要被限制在超导设备中的应用。研究表明，通过精心设计的分子结构和器件架构，我们可以利用量子干涉来增强器件性能，而不是被其所限制。这一发现为低功耗、微型化电子器件的发展提供了新的思路和方法。通过在石墨烯边缘引入密度波动，研究者们揭示了与常规金属电极不同的工作机制，为未来设计更有效的纳米器件提供了重要启示。

此外，本研究的理念和方法可以推广到更多化合物和器件结构，为开发新型功能器件提供了理论基础。例如，这些概念可以应用于光学或自旋电子器件，从而实现多种效应的同时控制。

Chen, Z., Grace, I.M., Woltering, S.L. et al. Quantum interference enhances the performance of single-molecule transistors. Nat. Nanotechnol. (2024).