​Adv. Sci.：高室温导电性聚合物电解质，可达7.12×10-4 S cm-1

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​Adv. Sci.：高室温导电性聚合物电解质，可达7.12×10-4 S cm-1
聚环氧乙烷(PEO)基固态聚合物电解质具有多个氧原子，可以与锂离子配位，从而有效促进基质内的离子传导途径。然而，PEO在室温下具有较高的结晶度，会干扰聚合物链段运动和锂离子运动。因此，缓慢的锂离子动力学最终导致基于PEO的聚合物电解质在锂金属电池工作温度下的导电性较差（室温下≈10-8 至 10-5 S cm-1），从而影响了电池的整体性能。
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图1聚合物的制备
卡内基梅隆大学Jay F. Whitacre、Krzysztof Matyjaszewski等提供了一种实用而简单的设计策略，通过调整单体结构在聚合物骨架上引入离子导电基团，从而显著提高室温下的离子导电性。
具体而言，这项工作研究了两种氧降冰片烯基聚合物（P1和P2），并分析了它们的稳定性/电化学性能。P2（二官能化PEO，聚环氧乙烷侧链）具有酯连接，可确保结合最大数量的PEO垂体单元，而 P1（单官能化PEO侧链）通过醚连接由阻碍较少的环氧乙烷重复单元组成，可提高材料在负氧化还原电位下的电化学稳定性。这种用于固相锂离子电解质的独特瓶底式聚合物设计极大地促进了锂离子在固态中的传输，从而使电池具有与传统液态电解质系统相媲美的出色性能。
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图2 聚合物电解质的特性
结果表明，在所有P1和P2系列聚合物中，聚合度（DP）值为150的P1具有最佳的机械强度和最高的离子导电率（室温下为 7.12×10-4 S cm-1）。在长期对称循环过程中，P1-SPE表现出优异的电压稳定性和与锂金属的稳定接触。值得注意的是，当采用P1电解质（锂|P1电解质|LFP）组装锂金属电池时，这些电池呈现出卓越的电化学性能，例如在中等高电流密度（0.1和2 C倍率下分别为144.1和 93.0 mA h g-1）和长循环（550 次循环后容量保持率为 97%）下的优异性能。
该设计的聚合物电解质非常成功，具有良好/可调的机械完整性和高锂离子电导率，适用于带有金属锂负极的全固态电池。此外，其分子设计非常简单，在聚合物骨架上增加了氧原子，这使得能够超越最先进的SPE离子电导率值，从而为创造与SPE搭配使用的更安全的LMB提供了多种可能性。
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图3 带有LFP正极的P1和P2电解质在室温下的电化学性能
Highly Conductive Polyoxanorbornene-Based Polymer Electrolyte for Lithium-Metal Batteries. Advanced Science 2023. DOI: 10.1002/advs.202302932

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