南理Adv. Sci.：分层多孔电极助力CO2电还原为甲酸盐

将水系电化学CO₂还原为有价值的产品被视为实现碳中和的最有希望的候选方法之一，但仍然存在选择性差和电流密度较低的问题。其中，高效的CO₂还原很大程度上依赖于结构良好的电极来实现CO₂、电解质和活性位点的高效、稳定的三相接触。

基于此，南京理工大学李强教授和冯浩讲师（共同通讯作者）等人报道了一种三相界面工程方法，该方法结合了分层多孔形态设计和表面改性，实现了CO₂向甲酸盐的高效选择性转化。

具体而言，首先将铋纳米片阵列（Bi NSA）沉积在多孔铜泡沫（Bi NSA@CF）上，然后在Bi NSA表面修饰具有氟烷基链官能团的亲氧网络。泡沫铜形成的宏观孔隙提供了纵横交错的微通道，有利于电解质传输。由纳米片阵列衍生的大量微小空隙，使得固体活性位点得以更多地暴露。亲氧网络能够有效转移和吸附CO₂，从而成功构建了具有高效三相接触的电极。密度泛函理论（DFt）计算表明，引入的官能团为甲酸盐形成过程中关键中间体*OCHO的生成提供了更好的热力学优势。

此外，好氧网络还固有地包括Bi-O-Si和Si-O-Si连接，从而稳定了三相界面。通过利用这种方法，在较宽的电位窗口内实现了选择性甲酸盐生产（选择性高于90%），并且在甲酸盐选择性为98%时实现了高于90 mA cm^-2的局部电流密度。这种性能在型电池中是显著的，同时在约25 h的长期运行过程中，该电极在电流密度和甲酸盐选择性方面均保持了优异的稳定性。

Triple-Phase Interface Engineered Hierarchical Porous Electrode for CO₂ Electroreduction to Formate. Adv. Sci., 2022, DOI: 10.1002/advs.202204472.

https://doi.org/10.1002/advs.202204472.

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