清华大学张强Angew：硝酸根离子的修饰使锂金属电池实现稳定的SEI

高能量密度锂金属电池（LMBs）的寿命受到异质固体电解质界面（SEI）的阻碍。电解质的合理设计值得强烈考虑，以在工作电池中获得均匀的SEI。

清华大学张强等提出并验证了硝酸根离子(NO₃^–)的修饰，以改善实际LMB中SEI的均匀性。

图1 NO₃^–稳定SEI的改进方案

这里，将NO₃^–与醚基部分连接以形成硝酸异山梨酯(ISDN)电解液添加剂，它可打破NO₃^–的共振结构，并提高其还原性。实验和理论计算显示，与普通NO₃^–相比，NO₃^–的断裂共振结构赋予 ISDN 更好的还原性，因此，ISDN中NO₃^–的分解使SEI富含丰富的LiN_xO_y并诱导均匀的锂沉积。

图2 SEI分析

实验显示，采用LiNO₃的锂硫电池在经过55次循环后会迅速衰减，而具有ISDN添加剂的锂硫电池在经过100次循环后，容量保持率为83.7%。此外，采用ISDN添加剂的锂硫软包电池具有319 Wh kg^-1的高初始比能量，循环20次后容量保持率为93.6%。电解液添加剂分子设计的概念验证表明，在分子水平上巧妙的结构设计有助于在实际锂金属电池中调节稳定的SEI。

图3 锂硫电池电化学性能

Modification of Nitrate Ion Enables Stable Solid Electrolyte Interphase in Lithium Metal Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202201406

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