余彦/芮先宏AFM: 交联网络+功能夹层工程提高钾金属电池单宁正极性能

构建高性能钾金属电池（PMB）的一个重要障碍是开发优质的正极材料。单宁是一种植物多酚，具有诸多氧化还原反应活性位点，是一种理想的大容量正极材料。然而，相对较差的电导率和在电解液中的轻微溶解度会降低其容量和循环稳定性。

在此，中国科学技术大学余彦教授、广东工业大学芮先宏教授等人开发了一种交联策略，即通过单宁和聚苯胺（PANI）之间的化学键合来活化单宁正极。首先，以没食子植物的树皮为原料，通过溶剂萃取获得天然生物质单宁。

然后调节溶液的pH值>6，单宁的酚羟基容易解离并释放出氢质子，氢质子可以键合聚苯胺分子的链氨基使其带正电荷。结果，带负电荷的单宁与PANI分子链上带正电荷的氨基通过离子键结合形成PANI-单宁复合物（ATN）。研究表明，由于PANI聚合物优异的电子导电性和环境稳定性，ATN在电化学反应过程中可以促进电子从其活性醌位点转移到外部电路。此外，由于单宁在有机电解液中的轻微溶解，作者因此构建了氧化石墨烯（GO）改性隔膜以有效地阻止单宁穿梭。

图1. ATN交联网络的设计和形成机制示意图

DFT计算和XPS测量表明ATN存在两种类型的储能位点，即在C=O上嵌入/释放K⁺和在-NH-上嵌入/释放PF₆^–，因此其在50 mA g^-1时表现出172 mAh g^-1的高初始储钾容量。此外，涂在隔膜上的GO功能性中间层可以有效地防止单宁穿梭，从而提高循环稳定性（可在500 mA g^-1的更高倍率下稳定循环500次）。

受益于这些优势，作者进一步构建了K@K_xP_y||ATN的全PMB，研究发现其能量密度达到创纪录的 661.5 Wh kg^-1且在1 A g^-1下具有超过1000次循环的长期稳定性。因此，这些令人鼓舞的结果为设计用于电网储能的新型有机PMB正极提供了广阔的前景。

图2. 基于ATN的全PMB的电化学性能

Engineering of Crosslinked Network and Functional Interlayer to Boost Cathode Performance of Tannin for Potassium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202200178

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余彦/芮先宏AFM: 交联网络+功能夹层工程提高钾金属电池单宁正极性能

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