在多相催化中,由于缺乏精确控制分子尺度下界面化学的能力,构建催化剂活性位点的结构和组成以区分反应分子仍面临巨大的挑战。近日,北京科技大学陈名扬副教授和南京大学祝艳教授(共同通讯作者)等人报道了通过选择性地切割Au-S或C-S键(可以通过Cd掺杂控制)来识别用于CO2电还原反应(CO2RR)的硫代酸盐配体保护的金纳米簇的反应位点。通过研究表明,部分配体上发生的C-S键断裂导致开放S位点的产生,而这些位点能够很容易地结合CO2分子并且催化其还原,而Au-S键的断裂则产生暴露的金属位点,有利于H2的生成,被认为是CO2RR的主要完全反应。作者仅通过配体衍生进一步调整这两类反应位点的反应活性,在合理设计高性能催化剂方面具有很大的应用潜力。此外,该工作有望促进金属-配体界面和金属-配体反应相互作用的研究,为高性能催化剂定制反应位点提供前景。Active-Site Tailoring of Gold Cluster Catalysts for Electrochemical CO2 Reduction. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02193.https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02193.