南策文院士团队最新AERS：不同制备工艺对富氯硫银锗矿硫化物电解质结构与离子电导率的影响

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南策文院士团队最新AERS：不同制备工艺对富氯硫银锗矿硫化物电解质结构与离子电导率的影响
近日，清华大学南策文院士、武汉理工大学王硕副研究员等人在能源材料国际期刊Advanced Energy & Sustainability Research发表题为“Effect of Processing on Structure and Ionic Conductivity of Chlorine-Rich Lithium Argyrodite”的研究论文。
硫银锗矿硫化物固体电解质由于其高离子电导率和低成本而越来越受到全固态电池的关注。然而，不同合成路线下富含卤素的硫银锗矿硫化物固体电解质的结构与离子传输之间的关系仍然难以捉摸。
在这项工作中，我们系统地研究了合成路线（如退火条件和球磨）对硫银锗矿硫化物固体电解质（例如 Li5.5PS4.5Cl1.5、Li5.3PS4.3Cl1.7）的结构、离子电导率和活化能的影响。与高能球磨后退火相比，使用快速干混后退火可以获得相当的离子电导率。采用这些电解质与单晶 LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2配合的固态电池表现出稳定的循环性能，表明富氯硫银锗矿硫化物固体电解质是一种很有前途的电解质，未来可应用于全固态电池领域。
主要内容
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图1. 富卤Li6-xPS5-xCl1+x (0 < x ≤ 0.7)硫化物电解质两条合成路线示意图，包括520rpm高能球磨16h后退火，18000rpm快速干混 3 分钟，然后进行热处理。Li6-xPS5-xCl1+x的晶体结构图
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图2. BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 样品在不同温度下（a，b）退火 3 小时和（c，d）在 450 °C 下退火不同的持续时间的 X 射线衍射图。(e) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 (f) DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 样品在不同温度下退火 6 小时后的 X 射线衍射图。
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图3. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 (b) DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 样品在不同温度（350、400、450、500 和 550 °C）下退火 3 小时的拉曼光谱
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图4. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 的离子电导率和活化能随退火温度变化关系，(b) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 的离子电导率随退火持续时间的变化关系，(c) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 的离子电导率随退火温度的变化关系，( d) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 样品在 430 °C 下退火 6 小时后的 Arrhenius 图。
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图5. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5-450-3h 样品的 SEM 图像和相应的 (b) 硫和 (c) 磷和 (d) 氯 EDX 图。
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图6. In/InLi | Li5.5PS4.5Cl1.5 | s-NCM83(coated)- Li5.5PS4.5Cl1.5 全固态电池 在 0.2 mA cm-2 下在室温下的循环性能和 (b) 电池在不同循环下相应的放电-充电电压曲线，(c) 电池经过第 1 次和第 80 次充电后的奈奎斯特图以及相应的拟合图。
结论
总之，我们系统地研究了在不使用/使用高能球磨，在不同的退火温度和持续时间的情况下，合成的硫银锗矿硫化物固体电解质（例如 Li5.5PS4.5Cl1.5、Li5.3PS4.3Cl1.7）的结构演变、离子电导率和活化能。我们发现通过快速干混然后退火制备的 Li5.5PS4.5Cl1.5 和 Li5.3PS4.3Cl1.7 SEs 的离子电导率与通过高能球磨合成的电解质的离子电导率相当。
通过快速干混制备的 Li5.5PS4.5Cl1.5 样品获得 8.3 mS cm-1 的高离子电导率和 0.32 eV 的低活化能，然后在 450 °C 下退火 3 小时。与Li5.5PS4.5Cl1.5相比，Li5.3PS4.3Cl1.7的最佳退火温度较低，离子电导率较低，为7.0 mS cm-1。
此外，以 s-NCM83（涂层）和 Li5.5PS4.5Cl1.5 为正极、Li5.5PS4.5Cl1.5 为固体电解质和 In/InLi 为负极的 ASSB 在 0.2 时提供 158 mAh g-2 的稳定容量 80 次循环后的 mA cm-2，表明硫银锗矿硫化物固体电解质是全固态电池的有前途的候选者。我们的工作加深了对加工对富氯锂银辉石的结构和离子电导率的影响的理解。
文章信息和链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aesr.202200197

原创文章，作者：科研小搬砖，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/be5b35c2c9/

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