河工大Chem. Eng. J.: 锚定在N掺杂分级有序多孔碳上的Co单原子用于高效QHR和ORR

构建具有非贵金属单原子位点的有序大介孔碳，以提高碳内部活性位点的利用率，可以显着提高其催化性能并降低成本。

河北工业大学梁金生、张旭和王小梅等报道了一种锚定在N掺杂分级有序多孔碳上的Co单原子催化剂(Co-SAs@NHOPC)，其能够用于高效喹啉选择性加氢(QHR)和ORR。

作者通过双溶剂诱导异相成核和硬模板法制备了有序大微孔双金属单晶ZnCo-ZIFs(OMS-ZnCo-ZIFs)。随后，对OMS-ZnCo-ZIFs热解以合成锚定在N掺杂分级有序多孔碳上的Co单原子催化剂(Co-SAs@NHOPC)。

Co-SAs@NHOPC由相互连接的大孔网络、N掺杂碳骨架中的微孔、十四面体形态和Co单原子构成。分层孔隙导致Co-SAs@NHOPC具有优异的物质扩散和Co单原子高利用率。

Co-SAs@NHOPC对QHR和ORR表现出优异的催化活性和稳定性。对于QHR，Co-SAs@NHOPC表现出高转化率(100%)和产率(99%)；对于ORR，DFT计算表明 Co-N₄-C构型是ORR的真正催化活性位点，Co-SAs@NHOPC中的Co-N₄-C活性位点具有优异的内在ORR活性。

Co-SAs@NHOPC在0.1 M KOH中表现出0.851 V的半波电位(E_1/2)和6.2 mA cm^-2的扩散限制电流密度(J_L)，性能优于20 wt% Pt/C(0.832 V和5.9 mA cm^-2)。另外，一次和可充电锌空气电池测试表明，Co-SAs@NHOPC产生的峰值功率密度为176 mW cm^-2和比容量为731 mAh g^-1，优于20 wt% Pt/C (131 mW cm^-2和 708 mAh g^-1)。

Single Co atoms anchored on nitrogen-doped hierarchically ordered porous carbon for selective hydrogenation of quinolines and efficient oxygen reduction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132150

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