孟颖教授团队，最新AEM！

尖晶石型LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）是一种最有前途的5 V级锂离子电池（LIBs）正极材料，可实现高能量密度和低成本。然而，在液态电解质电池中，高电压会通过碳酸盐基液态电解质的氧化分解导致电池持续退化。但一些固态电解质具有较宽的电化学稳定性范围，可以承受所需的氧化电位。

基于此，美国加州大学圣地亚哥分校孟颖（Ying Shirley Meng）教授和Minghao Zhang（共同通讯作者）等人报道了对由LNMO正极和固态锂磷氧氮化物（lithium phosphorus oxynitride, LiPON）电解质组成的薄膜电池进行了测试，并对循环前后的界面进行了表征。以锂（Li）金属为负极，该系统可以提供稳定的性能循环600次，平均库仑效率>99%。

通过中子深度剖面（neutron depth profiling, NDP）表明，在循环前界面处有轻微的过度锂化层，该结果与第一次循环期间测量的过量电荷容量一致。利用低温电子显微镜（cryogenic electron microscopy, cryo-EM）进一步揭示了LNMO和LiPON之间的密切接触，在延长循环后没有明显的结构和化学成分演变，证明了LiPON 对高压正极的优异稳定性。在此基础上，作者讨论了影响界面稳定性的固体电解质的关键特性，并提出了有助于通过合理的界面工程设计稳定、高压电池的关键因素。因此，该研究结果为界面工程提出了设计指南，可以加速具有固体或液体电解质的高压电池的商业化。

锂离子电池（LIBs）因其高能量密度、热稳定性和长循环寿命而成为便携式电子器件和电动汽车的主要电池技术。然而，广泛地采用LIBs需要在电池水平上超过350 Wh kg^-1的重量能量密度，并且高达500 Wh kg^-1超过1000次循环。目前，量产LIBs的能量密度在电池水平上被限制在200-250 Wh kg^-1。其中，尖晶石型正极材料LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）有可能使工业生产商实现这些高能量密度目标。但是，其面临主要问题是最常见的液体电解质在充电过程中电池电压升高超过4.5 V时，容易在正极表面氧化和分解。全固态电池（ASSBs）可为使用LNMO提供可行的途径，并实现所需的高能量密度和循环稳定性。将LNMO集成到ASSBs中的一个关键因素是将电极材料与兼容的电解质配对。

作者构建了由高压尖晶石LNMO正极、LiPON固体电解质和Li金属负极组成的LNMO/LiPON/Li全电池。第1次循环充电曲线显示出过剩容量，而第2次循环和第600次循环时的电压曲线彼此相似，表明第1次循环期间的反应不可逆，之后的循环性能更好。在600次循环后的库仑效率为99.6%，证明了循环稳定性。电压曲线表明，LNMO正极中的主要氧化还原反应为4.7 V vs. Li⁺/Li⁰，并且对应于初始充电过程中的Ni²⁺/Ni³⁺和Ni³⁺/Ni⁴⁺氧化还原电对。

Unraveling the Stable Cathode Electrolyte Interface in all Solid-State Thin-Film Battery Operating at 5 V. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201119.