丁彬/闫建华AFM：自聚合商业液态电解液构建高导电/热机械稳定的准固态电解质！

固态电解质被认为是替代液态电解液以构建更安全电池的有效解决方案，但它们的离子电导率低或接触欧姆阻抗大。

东华大学丁彬、闫建华等通过室温下在多孔聚酰亚胺纳米纤维（PI NF）薄膜中自聚合商业液态电解液（1,3-二氧戊环（DOL）、1,2-二甲氧基乙烷（DME）、双三氟甲基磺酸亚酰胺锂（LiTFSI）以及LiPF₆）获得了一种具有高导电性和热机械稳定的准固态电解质（QSE）。

图1 材料制备及表征

具体而言，首先采用溶胶-凝胶静电纺丝，然后进行阶梯热处理，制备具有550°C高耐热性的多孔PI NF薄膜，最后在25°C下在多孔NF薄膜中由LiPF₆引发DOL自聚合。作者发现LiTFSI可以促进自聚合反应，DME可以固化QSE并提高热稳定性。

此外，PI中的酰亚胺环对聚二氧戊环（PDOL）具有很强的亲和力，有利于形成具有均匀离子导电网络的致密QSE薄膜，有助于建立均匀的Li⁺通量。

图2 材料的物化性质

因此，所得QSE薄膜表现出2.9 × 10^-3 S cm^-1的高室温离子电导率、31 MPa的高机械强度和160 °C的高耐热性。具有 ≈18.7 mg cm^-2高正极负载的LiFePO₄||QSE||Li电池，在0.5 C的高电流密度下表现出出色的循环性能和稳定的电极/电解质界面，室温下经过200次循环后容量保持率为91.8%。

总之，所制备的PIQSE薄膜为构建热机械稳定的准固态电解质提供了一种有前景的解决方案，以实现高能和安全的准固态锂电池。

图3 电化学性能

Constructing Highly Conductive and Thermomechanical Stable Quasi-Solid Electrolytes by Self-Polymerization of Liquid Electrolytes within Porous Polyimide Nanofiber Films. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201496