南大AFM：电流密度高达105~462 mA cm−2！分级Ni/N/C单位点实现高效CO2电还原为CO

化石燃料燃烧产生的过量CO₂已经引起了严重的气候和环境问题，因此开发有效的技术来实现碳中和对人类社会的可持续发展至关重要。电化学CO₂还原反应(CO₂RR)被认为是一种可行的策略，可以以较低的成本将CO₂转化为增值化学品/燃料。在各种CO₂RR产品中，CO具有经济效益高、能耗低、纯度高以及无SO_x和NO_x污染等优点，具有大规模生产的技术经济可行性。

在各种电催化剂中，非贵金属的M/N/C催化剂(SSCs)具有独特的d带电子分布，可以激活吸附的CO₂产生CO，适合于低成本的大规模合成。然而，M/N/C SSC的FE_CO>90%的电位窗口相当狭窄，CO部分电流密度仍然低于工业水平。

基于此，南京大学胡征、吴强和杨立军等采用Ni-ZIF-8包覆中间结构MgCO₃·Mg(OH)₂模板，然后进行热解制备h-Ni/N/C SSC以用于高效电催化CO₂转化为CO。具有多孔层状结构的h-Ni/N/C提供了丰富的微孔用于形成许多具有高效能的边缘Ni-N₄位点，以及相互连接的大孔/中孔用于CO₂输送和CO释放。

因此，h-Ni/N/C具有优良的催化活性，其在-0.6~1.3 V范围内的CO部分电流密度高达105~462 mA cm⁻²，并且其具有超宽的FE_CO电位窗口(>90%@−0.4~1.3 V)，这种优异的性能可以满足工业级的要求。

实验结果表明，h-Ni/N/C复合材料的优异CO₂RR性能可归因于其独特的多孔层状结构。考虑到H-Ni/N/C中丰富的微孔和边缘，通过密度泛函理论(DFT)计算了CO₂RR和竞争性HER在边缘和平面Ni-N₄位点的自由能变化，证明了Ni-N₄位点在不同位置具有不同催化活性。

此外，边缘高活性Ni-N₄中心主要位于微孔(<2 nm)处，表明微孔对CO₂转化为CO的贡献占主导地位。更重要的是，h-Ni/N/C sSCs的这种合成策略可以很容易地推广到其他H-M/N/C sSCs(M=Fe，Co，Cu)的制备，这为设计多孔分层的M/N/C sSCs用于涉及气体产物的能量转换反应提供了一种有效的方法。

Hierarchical Ni/N/C Single-Site Catalyst Achieving Industrial-Level Current Density and Ultra-Wide Potential Plateau of High CO Faradic Efficiency for CO₂ Electroreduction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202214658

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