郭烈锦/刘亚ACS Nano：泡沫铜上原位生成Co3O4/Cu2O，实现近红外光催化CO2转化为CH4

利用太阳能将CO₂转化为燃料是应对能源危机和气候变化的一种有前途和可行的方法。近年来，其中，光催化还原CO₂和H₂O产生燃料，因其能够直接利用太阳光能源而受到人们广泛关注。

然而，由于太阳能利用不足(大多数常用的光催化剂只能利用太阳光谱中的紫外-可见(UV-vis)波段，而红外波段(约占太阳光谱的50%)未得到充分利用)，光催化CO₂还原的效率仍然远远落后于工业应用的要求。

近日，西安交通大学郭烈锦和刘亚等通过三步法合成了对太阳光中近红外光有响应的具有纳米支化结构的Co₃O₄/CuO_x光催化剂，并对CO₂和H₂O蒸气进行了直接太阳光催化还原制备CH₄燃料。

具体而言，在自然光照下，光催化剂表面温度可达200°C以上而无需任何外部热源。在2天的室外试验中，CH₄和CO的总产率达到12.5 μmol h⁻¹，STF效率达到0.0052%，以及CH₄的选择性最高可达90%。原位XPS和能带取向分析分析表明，随着温度的升高，表面Cu(II)物种逐渐转变为Cu(I)，原位生成的Co₃O₄/Cu₂O呈现Z型电荷转移。

此外，光辅助KPFM、DRIFTS、准原位拉曼和密度泛函理论计算表明，Co₃O₄/Cu₂O的近红外吸收直接提高了光生电子的功率，并且原位生成的Cu₂O促进了*CHO中间体的生成并促进了CH₄的进一步生成反应。

因此，热辅助光催化CO₂RR反应能够在25~360°C的不同温度下进行，不需要任何牺牲剂；当反应温度升高到240°C时，CH₄产率最高可达6.5 μmol h⁻¹，选择性达99%。此外，热辅助下的光燃效率可达1.45%，同时确定了CO₂转化为CH₄的CO₂和H₂O最佳投料比为1/4。

总之，这项工作借助铜氧化物和钴氧化物同时具有的光-热转化和光催化能力，开发了一种对太阳光中近红外光有响应的光催化剂，证明了直接利用太阳能通过全光谱太阳能驱动催化反应将CO₂和H₂O转化为燃料的可行性。

Near-Infrared-Responsive Photocatalytic CO₂ Conversion via In Situ Generated Co₃O₄/Cu₂O. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c03118

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郭烈锦/刘亚ACS Nano：泡沫铜上原位生成Co3O4/Cu2O，实现近红外光催化CO2转化为CH4

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