北化工AFM：硫掺杂调节催化剂的电子结构助力1000圈循环锂硫电池！

锂硫电池（Li-S）被认为是最有前景的下一代高能量密度电池，但仍然受到多硫化锂（LiPSs）穿梭效应和缓慢的硫氧化还原动力学影响。构建高性能的LiPSs吸附和快速转化的电催化剂是提高Li-S电池实际能量密度和循环寿命的有效途径。

图1. LiPSs与Fe-NSC单原子电催化剂之间化学作用的理论计算

北京化工大学孙晓明、许海军、刘文等通过对Fe-N₄活性位点进行邻近的S掺杂来调节单原子催化剂的电子结构（Fe-NS_xC），以实现高效的LiPSs捕获和转化。硫是一种高效的非金属掺杂剂，因为它的电负性低，而且它已经成功地掺入到碳材料中，显示出理想的LiPSs转化电催化活性。因此，采用S掺杂调节M-N_x分子的电子特性并研究其对Li-S电化学的重要影响是值得的。

在此，作者首先对Fe-NSC-SACs进行了全面的探索，在三个潜在的位置掺入S，预测了在N周边掺入杂原子的可行性。研究发现，与裸露的Fe-N₄分子相比，Fe-NSC结构周围的电荷密度会更高，这增强了LiPSs的吸附性，有利于硫的转化。随后，通过利用甲酰胺（FA）和硫脲作为C/N和S来源，实现了Fe-N₄分子外围掺入S的单原子催化剂。

图2. Fe-NSC@GO和Fe-NC@GO样品与Li₂S₆相互作用前后的XPS研究

随后，这项工作制备了嵌入氧化石墨烯的Fe-NSC-SACs（Fe-NSC@GO），并将其作为Li-S电池的功能性分离剂。结果，采用Fe–NSC@GO改性隔膜的Li-S电池表现出优异的循环性，在1C下的1000次循环期间每循环的衰减率为0.022%，在3.0V下300次循环后容量保持率为70.8%。

除此之外，即使在5.1 mg cm⁻²的高硫负载下，Li–S电池仍显示出高硫利用率和稳定的循环性能。这项工作不仅为Li–S电池的充放电过程中的快速硫转化提供了一种有效的电催化剂，而且为调节用于储能应用的M–N₄单原子催化剂的局部电子结构提供了一个有前途的策略。

图3. Li-S电池的性能

Regulating Electronic Structure of Fe–N4 Single Atomic Catalyst via Neighboring Sulfur Doping for High Performance Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202210509

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