AEM：促进锂金属均匀生长的机械种子机制

电化学沉积过程中的锂枝晶生长是限制锂金属负极商业化的一个主要问题。最近，有人根据低温透射电子显微镜（cryo-TEM）结合经典分子动力学（MD）模拟提出了一个有趣的现象，表明锂在生长过程中存在无序相变（DOPT）。这项研究潜在地提出了一个重要概念，即无序相可能是控制（非）均匀锂枝晶生长的关键参数，并促使人们利用统一多尺度原子计算系统地了解锂、镍和钾等碱金属的生长机制。

图1 “机械种子”概念促进同源锂生长

庆熙大学Duho Kim、汉阳大学Joonmyung Choi等受DOPT动力学的启发，基于从原子（DFT）到宏观（MD）尺度的多尺度模拟，揭示了在电化学沉积/剥离过程中实现锂金属均匀生长的机械种子（MS）概念，以促进安全的锂金属电池。基于大量热力学无序能数据集，在DFT辅助多尺度模拟的基础上，将双体相互作用解耦为三种类型：i) 类晶体；ii) 长；iii) 短锂─锂键。这些双体相互作用的贡献为控制电化学沉积过程中的无序-有序相变提供了力学因素。

图2 阐明MS效应的宏观和动态机制

在DFT结果的基础上，作者构建了无序的核壳和横截面MD模型，并依次进行了观察，以加强从压缩诱导调制中得出的有趣概念。与压缩应变（𝜖）= 0.00和0.10的球形模型相比，在适度压缩条件下，宏观上无序的内核平滑地转变为有序相，没有形成孔隙，而且动力学可能显示出一种取决于机械条件的DOPT动力学。

在一维模型中，电化学沉积在𝜖 = 0.05时沉积锂金属表面温和，而在其他情况下则出现粗糙。不同高度的表面积测量和晶界附近的原子位移证明了锂金属负极的生长依赖性。作者对统一原子计算的具体研究为定制（非）均匀锂生长提供了一个有趣的方向。此外，MS机制有望成为探索安全稳定的锂金属电池的通用策略。

图3 MS条件下锂金属生长行为的研究

Mechanical Seed Mechanism to Facilitate Homogeneous Li Metal Growth. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300816

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