叶金花/宋辉Nat. Catal.：提高一个数量级！Au-ZnO/TiO2杂化光催化剂助力甲烷与氧气的氧化偶联

将甲烷（CH₄）直接氧化成有价值的化学品面临着巨大的挑战，因为其需要同时具有高活性和选择性的催化剂来活化惰性C-H键。

基于此，日本北海道大学叶金花教授和宋辉博士（共同通讯作者）等人报道了一种金纳米颗粒（Au NP）负载于ZnO/TiO₂杂化物的光催化剂（Au-ZnO/TiO₂），其在流动反应器中可以高效率和高选择性地将甲烷（CH₄）光氧化为乙烷（C₂H₆）。

在气流反应器中，通过该催化剂将CH₄选择性氧化为C₂H₆时，实现了C₂H₆产率超过5000 μmol g^-1 h^-1，同时具有90%的高选择性和优异的耐用性，比已报道的高性能催化剂提高了一个数量级。

通过详细表征和密度泛函理论（DFT）计算，作者发现该杂化光催化剂的性能不仅仅是每个单一组分活性的简单平衡，而且通过ZnO、TiO₂和Au NP之间的协同作用增强了性能。其中，TiO₂在ZnO上的修饰导致异质结的形成，提高了光催化活性，并且不会促进CH₄过度氧化为CO₂，从而保持对C₂H₆的高选择性。

通过DFT计算模拟发现，Au-ZnO/TiO₂催化剂在光照条件下非常容易生成氧空穴位点，因此能够降低吸附能和活化能，促进O₂解离，改善CH₄氧化反应。使用Au NPs作为助催化剂不仅促进了电荷分离，而且有利于甲基（CH₃）物种在气相中解吸形成CH₃自由基，有利于随后形成C₂H₆和抑制CH₄过氧化成CO₂。

总之，Au-ZnO/TiO₂光催化剂实现了高选择性和活性的光催化生成C2H₆，可以避免传统热催化反应中高成本问题，但是该反应还面临的挑战是难以将反应中生成的乙烷从反应物种分离出来。

A selective Au-ZnO/TiO₂ hybrid photocatalyst for oxidative coupling of methane to ethane with dioxygen. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00708-9.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00708-9.

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