华科孙永明EnSM：异质锂合金界面相在高能锂电池循环过程中实现锂补偿

由于具有诱人的容量、低成本和易于加工性，合金元素箔（如Sn、Al、In等）负极显示出用于高能量密度锂（Li）离子电池的巨大前景。然而，大量的Li损失、不均匀的电化学反应和循环中连续的副反应导致其电化学性能差。

在此，华科孙永明等人使用锡箔作为模型系统，通过液态合金（Ga-In-Sn合金）与金属锂之间的轻微化学反应构建了一种共形非均质锂合金界面合金化元素箔（定义为“Sn/Li-LA”），其脱锂电位略高于锂锡合金。由于液态合金的“液体”性质和与锡箔良好的力学相互作用，在不需要较大外部压力的情况下实现了均匀的预锂化。

同时，Li-LA界面相可以分离电解液和活性Sn，抑制两者之间的副反应并使电化学反应均匀化，从而提高循环稳定性。值得注意的是，Li-LA的脱锂电位略高于活性Li-Sn合金（ΔV=~0.1 V）。因此，在长时间循环后，一旦全电池的过电位增加触发了Li-LA层的脱锂就会发生锂补偿，从而延长电池的寿命。

图1. Sn/Li-LA箔的制造及表征

基于上述优势，Sn/Li-LA电极在350次循环中提供了高初始库仑效率（107.4%）、平均库仑效率（99.5%），这得益于Li-LA界面产生的Li贡献和机电稳定性。同时，与LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622，质量负载约为15.3 mg cm^-2）配对组装的NCM622||Sn/Li-LA电池230次循环后初始库仑效率比NCM622||Sn电池提高了45.4%，可逆比容量增加了约133.2 mAh g^-1。

此外，Sn/Li-LA电极表现出良好的环境稳定性，其在相对湿度为81%的空气中暴露24小时后的电化学性能与新鲜电极相当。因此，合金元素箔上非均匀锂合金界面的引入为功能性预锂化打开了新的视野，同时考虑了良好的机电稳定性、环境稳定性和循环过程中的过电位触发锂补偿，为合金元素箔负极的实际应用显示了巨大的前景。

图2. 基于Sn/Li-LA电极的半电池和全电池性能

Heterogeneous Li-alloy interphase enabling Li compensation during cycling for high energy density batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.11.010

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