中南刘芳洋、王德志、吴壮志Adv. Sci.：角度新奇，活性位点分离策略阐明1T-MoS2上NRR机制

电化学N₂转化为在环境温度和压力下人工合成NH₃提供了一种有前景的成本效益和环境友好的策略，但它需要对NRR具有高活性的电催化剂。1T MoS₂已被用作NRR电催化剂，但是HER和NRR在1T-MoS₂上的具体竞争从未被讨论过，迫切需要进一步研究。

近日，中南大学刘芳洋、王德志和吴壮志等提出了1T-MoS₂活性位点分离的原型，即基面上的Mo-边缘和S原子分别对NRR和HER具有选择性，并在实验和理论上得到了进一步证实。

使用gC₃N₄纳米片作为自牺牲模板调节MoS₂中1T相的含量。添加gC₃N₄后，通过水热法成功制备1T相含量高(75.44%)的杂化1T/2H MoS₂，其具有NRR高活性和选择性。

在0.1 M Na₂SO₄中，在-0.5 V vs. RHE时，优化后的CNMS催化剂表现出71.07 µg h^-1 mg^-1_cat的高NH₃生产速率以及21.01%的大FE。MoS₂的1T相起着几个重要的作用: 1.作为NRR的活性位点；2.调节电子结构，进一步加速N₂吸附；3.促进界面电荷从催化剂转移到电阻较小的N₂分子。

密度泛函理论(DFT)计算表明，与2T-MoS₂相比，在1T-MoS₂边缘的NRR性能增强，这与PDS的较低能量势垒相关，并且由于存在1T相，N₂吸附更有利。

同时，1T相上活性位点的分离可以减少HER和NRR之间的竞争，这有助于提高对NRR的法拉第效率，从而实现选择性和活性的同步增加。本研究展示了一种新的活性位点分离策略，使得多步催化反应中MoS₂ 1T相的选择性和活性相一致。

Highly Efficient Electrocatalytic N₂ Reduction to Ammonia over Metallic 1T Phase of MoS₂ Enabled by Active Sites Separation Mechanism. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202103583