孙学良/庄卫东/王建涛Small：高循环性能富镍层状正极材料的结构和电荷调节策略

富镍层状氧化物是商业高能量密度锂离子电池非常有前途的正极材料。然而，限制其广泛应用的主要瓶颈是其固有的不稳定晶体结构和高反应性表面引起的容量衰减和安全问题。

在此，加拿大西安大略大学孙学良教授、国联汽车动力电池研究院庄卫东教授及有研集团王建涛等人通过在富镍正极中引入高价Ta⁵⁺离子同时实现表面结构和体电荷的调节，表现出优异的电化学性能和热稳定性，尤其是显著的循环稳定性，改性正极在1C倍率下循环768次后容量保持率高达80%。

作者通过结合第一性原理计算和组合表征，包括球差校正透射电子显微镜 (AC-TEM)、同步加速器X射线吸收光谱 (XAS)、微分电化学质谱 (DEMS) 以及各种原位耦合技术，提出了富镍正极中高价Ta⁵⁺离子取代的功能机制的综合观点。

图1. Ta取代对电池电化学性能的影响

由于表面部分Ta富集，通过表面调节防止深度充电中的表面Ni的还原和迁移，实现了Li⁺嵌入/脱嵌的高度可逆性。此外，提高电荷密度及其在氧上的局部电荷调节显著抑制了微裂纹和氧损失，从而防止了受调节表面的碎裂和与氧骨架相关的结构退化。

本研究强调了富镍正极集成优化策略的重要性，并作为案例研究，为富镍层状正极的高价离子取代的潜在机制提供了新颖而深入的见解。

图2. Ta取代对整体结构稳定性和完整性的影响

Structure and Charge Regulation Strategy Enabling Superior Cyclability for Ni-Rich Layered Cathode Materials, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202104282

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