复旦郑耿锋/南师大李亚飞Small: FEC2+为90.6±7.6%！锂空位促进CO2电还原为C2+

电化学二氧化碳还原反应(CO₂RR)使用铜基催化剂对增值多碳(C₂₊)化学品提出了一种控制碳排放和化学能储存的潜在手段。催化剂的精细结构对于调节^*C1(即^*CO、^*CHO、^*OCHO)和^*H中间体的吸附至关重要，这也会影响具有竞争性C₁和H₂产物的C₂₊途径。然而，由于反应中的C-C耦合效率低，迄今为止报道的大多数铜基电催化C₂₊产品仍然存在选择性不足和活性较差的问题。

基于此，复旦大学郑耿锋和南京师范大学李亚飞等首先通过溶胶-凝胶法制备单斜相多孔CuO纳米颗粒，然后对所制备的CuO纳米颗粒和Li₂O粉末的热退火合成，再通过电化学脱锂策略开发了具有方形平面[CuO₄]层的锂空位调节Li₂CuO₂。

研究人员通过X射线光电子能谱(XPS)、X射线吸收光谱(XAS)、CO₂程序升温脱附测试分布分别研究了表面电子结构、电子效应和局部几何效应以及评估引入Li⁺空位后CO₂化学吸附的能力。

密度泛函理论计算表明，锂空位(V_Li)导致相邻[CuO₄]层之间的距离更短，并降低了每个Cu周围Li⁺的配位数，与原始状态相比，CO-CO耦合的能垒更低于不含V_Li的CuO₂。

随着V_Li百分比≈1.6%，Li_2-_xCuO₂催化剂在-0.85 V下产C₂₊具有90.6±7.6%的法拉第效率，以及-706±32 mA cm^-2的部分电流密度。这项工作提出了一种有吸引力的方法，可以在电化学CO₂还原中为C₂₊产物创建可控的碱金属空位调节Cu催化位点。

Lithium Vacancy-Tuned [CuO₄] Sites for Selective CO₂ Electroreduction to C₂₊ Products. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202106433

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