复旦余学斌Adv. Sci.: 一种混合镁基电池的高倍率转换型正极

高度安全的Mg负极和快速Li⁺动力学的结合赋予了混合Mg²⁺/Li⁺电池（MLIBs）极具潜力的发展前景，但由于缺乏实现Mg²⁺充分参与反应的合适正极，导致对Li⁺的高度依赖，这阻碍了其实际应用。

在此，复旦大学余学斌教授等人设计了一种可扩展的策略来合成一系列嵌入碳纳米纤维中尺寸可控的硫化镍纳米粒子（NiS@C）并将其用作MLIBs的正极材料，系统地研究了NiS粒径和碳含量对混合Mg²⁺/Li⁺存储的影响。

其中，具有纤维形态的NiS@C的逐步制备过程如下：前驱体由Ni(NO₃)₂·6H₂O 和聚乙烯吡咯烷酮在N,N-二甲基甲酰胺和乙醇（体积比；1:1）溶剂中通过一步连续静电纺丝技术获得，然后该纤维前体在空气中进行氧化处理以增强材料的韧性。接下来，将其在Ar气氛中进行碳化和硫化处理，两步反应的主要目的是减轻反应过程中对材料的应力并易于硫化。实验结果表明，该正极材料具有小而均匀的NiS粒径和适当的碳含量，有助于最大限度地提高活性材料的利用率，缓解正极内部的应力。

图1. NiS@C的制备示意图及表征

电化学测试表明，代表性的NiS@C具有优异的电化学性能，在50 mA g^-1时的最高放电容量为435 mAh g^-1。此外，这种转换型正极还表现出优异的倍率性能（73 mAh g^-1@5000 mA g^-1）、显著的循环寿命和高库伦效率（99.9%），在1000 mA g^-1下重复500次循环后仍保持电化学活性。

最重要的是，作者通过非原位和原位XRD的完美结合明确地揭示了MLIBs中NiS的转化机制，验证了Mg²⁺和Li⁺在正极侧的共同参与及从NiS到Ni₂S₃的不可逆转变。总体而言，这项工作突出了设计具有高理论容量和低成本特性的新型转换型正极材料的潜力，以提高镁基电池的寿命和倍率性能。

图2. NiS@C电极的电化学性能

Size-Controllable Nickel Sulfide Nanoparticles Embedded in Carbon Nanofibers as High-Rate Conversion Cathodes for Hybrid Mg-Based Battery, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202106107

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