任军Appl. Catal. B.:高效N掺杂碳纳米片负载铜团簇催化剂合成碳酸二甲酯

任军Appl. Catal. B.:高效N掺杂碳纳米片负载铜团簇催化剂合成碳酸二甲酯
在利用铜(Cu)基催化剂催化合成碳酸二甲酯(DMC)的过程中,Cu纳米颗粒(Cu NPs)的浸出、团聚和氧化通常引起催化剂的失活。
近日,太原理工大学任军教授(通讯作者)等人报道了一种氮(N)-掺杂分级多孔碳纳米片负载铜催化剂(Cu/NCNS-x)。
任军Appl. Catal. B.:高效N掺杂碳纳米片负载铜团簇催化剂合成碳酸二甲酯
通过测试筛选,发现Cu/NCNS-12具有最佳的催化性能,并且其在10次循环后仍表现出优异的活性和稳定性,没有明显的失活。
纳米片结构在反应过程中产生了新的缺陷,导致Cu的重构,而Cu0与N原子之间的强相互作用大大抑制了Cu0的氧化。
任军Appl. Catal. B.:高效N掺杂碳纳米片负载铜团簇催化剂合成碳酸二甲酯
在100 ℃以上,无论气氛、溶剂类型、压力和转速如何,都会刺激Cu的重构。作者详细阐述了初始Cu NPs(11 nm)迁移后被捕获到新产生的缺陷中,最终形成团簇(0.91 nm)和单原子位点的机理。
该工作为理解金属重构和开发一种有前途的金属团簇催化剂合成策略提供了巨大的潜力。
任军Appl. Catal. B.:高效N掺杂碳纳米片负载铜团簇催化剂合成碳酸二甲酯
Surface Reconstruction Induced Highly Efficient N-doped Carbon Nanosheet Supported Copper Cluster Catalysts for Dimethyl Carbonate Synthesis. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120718.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120718.

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