邵琪/黄小青Small：N掺杂Pd/非晶钴(II)界面中的压缩应变促进电催化HER

可再生氢能源系统非常依赖用于碱性析氢反应(HER)的钯基催化剂的开发，但由于钯-氢键键能强，因此合理设计性能优异的钯基催化剂仍然具有挑战性。

因此，苏州大学邵琪、黄小青等通过构建氮化诱导的压缩应变界面，合成了N掺杂Pd/非晶钴(II)界面(N-Pd/A-Co(II))，在很大程度上提高了碱性条件下催化剂的HER性能。

压缩应变为2.7%的N-Pd/A-Co(II)催化剂表现出更高的活性。在HER过程中，压缩应变为2.7%的N-Pd/A-Co(II)在1.0 M KOH溶液中，过电位仅为58 mV即可实现10 mA cm^-2的电流密度，比纯Pd(327 mV)和最先进的Pt/C(78 mV)好得多。

值得注意的是，它还表现出出色的稳定性，在10 mA cm^-2的电流密度保持30小时稳定性，并且电流密度下降可以忽略不计。

DFT计算表明，N掺杂导致Pd-N键上有更多局域电子态，可降低H的吸附。Pd-N键触发压缩应变，显示界面对氢的结合能略微升高，更接近平衡能量状态。应变N-Pd/A-Co(II)界面导致更快的H吸附/解吸动力学过程。

此外，无定形Co(II)组分也有利于通过更强的静电亲和力固定OH*，以防止OH*阻塞Pd活性位点。无定形Co(II)的存在极大地加速了水的离解，为N-Pd位点上的H吸附提供了足够的质子。

Compressive strain in N-doped palladium/amorphous-cobalt(II) interface facilitates alkaline hydrogen evolution. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103798

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邵琪/黄小青Small：N掺杂Pd/非晶钴(II)界面中的压缩应变促进电催化HER

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