董安钢/陈前进JACS: 探测可调结构的NiFe2O4纳米晶超粒子的析氧反应

董安钢/陈前进JACS: 探测可调结构的NiFe2O4纳米晶超粒子的析氧反应
由于精确可控的尺寸、形状和组成,自组装纳米晶超晶格表现出独特的集体特性,并在催化和能量转换中得到广泛应用。确定它们的内在电催化活性具有挑战性,因为它们在整体上的平均性能很难从粘合剂或添加剂中分离出来。
董安钢/陈前进JACS: 探测可调结构的NiFe2O4纳米晶超粒子的析氧反应
基于此,复旦大学董安钢东华大学陈前进等人报告了使用扫描电化学电池显微镜对由~8 nm NiFe2O4和~4 nm Au纳米晶体自组装的单个超粒子的析氧反应的直接测量。结合协同扫描电子显微镜,发现从单个NiFe2O4估计的周转频率(TOF)1.92 V vs RHE的超粒子范围从0.2到11 s-1,并且仅当直径小于800 nm时才对尺寸敏感。
掺入Au纳米晶体后,TOF增加了约6倍,并随着Au含量的进一步增加而趋于平稳。我们的研究展示了对具有可调结构的单个纳米晶超晶格的首次直接单实体电化学研究,并揭示了其他方法无法获得的内在结构-活性关系。
董安钢/陈前进JACS: 探测可调结构的NiFe2O4纳米晶超粒子的析氧反应
总之,该研究使用最先进的SECCM检测了单纳米晶超粒子的OER电催化活性。单个超粒子的电流密度随着超粒子直径的增加而减小,并且仅当超粒子直径小于~800 nm时才对Au含量敏感。还发现估计的TOF随着Au含量的增加而增加并趋于平稳。
这项微观研究的新见解对于确定结构-活性关系以合理设计具有复杂结构的高效纳米催化剂至关重要。我们在介观水平上对具有可调结构的单个超粒子的电化学研究可能为单实体电化学开辟一条新途径。
Direct Probing of the Oxygen Evolution Reaction at Single NiFe2O4 Nanocrystal Superparticles with Tunable Structures. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI:10.1021/jacs.1c08592

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