杨剑/柏中朝AEM: 分子交联增强聚合物粘结剂用于钠离子电池的合金负极

钠离子电池（SIBs）显示出大规模储能的巨大潜力。然而，Na⁺的大尺寸和重质量总是导致巨大的体积变化和较差的电化学稳定性，特别是在合金型负极材料中。

在此，山东大学杨剑教授、山东科技大学柏中朝教授等人以聚丙烯酸（PAA）作为亲水性粘结剂的模型，通过酯化反应与甘油交联（PAA-GLY）用于提高合金型负极材料在SIBs中的电化学性能。与羧甲基纤维素（CMC）和海藻酸钠（SA）相比，PAA的优势在于分子量可控、官能团单一（羧基）。

研究表明，PAA-GLY这种交联增强了聚合物骨架并提高了电极对结构应变/应力的抵抗力，从而极大地促进电极在循环时的稳定性。同时，交联消除了PAA中的活性质子，促进了电解液的渗滤。因此，使用PAA-GLY作为粘结剂可显著提高合金型负极材料的电化学性能，特别是在循环寿命和初始库伦效率（iCE）方面，正如商用µ-Sn、µ-Bi和µ-Sb粉末所证明的那样。

图1. PAA和GLY的交联反应增强电极的机械性能

以µ-Sn为例，使用PAA-GLY粘结剂的电极在2 A g^-1下循环2000次后容量为457.8 mAh g^-1，比仅使用PVdF或PAA的情况要好得多。它的iCE可提高到90.3%，使其能够直接用于全电池而不需要预沉淀过程。此外，该粘结剂的优势还体现在厚电极上。在7.1 mg cm^-2的质量负载下，电极在50个循环后提供5.2 mAh cm^-2的面积容量，再次证明了该电极的潜力。

最后，无需费力预沉淀的全电池在2 A g^-1下可实现300次的稳定循环。这些来自没有尺寸控制和碳涂层的商业µ-Sn粉末的结果已经优于大多数 Sn/C纳米复合材料，其出色的性能不需要尺寸控制或碳涂层，但超过了大多数基于其他策略的报道数据。总之，这项研究报道的交联策略易于操作、效果显著和应用广泛，在SIB中具有广阔的前景。

图2. 使用不同粘结剂制备的电极的全电池性能

Intermolecular Cross-Linking Reinforces Polymer Binders for Durable Alloy-Type Anode Materials of Sodium-Ion Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202939

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