电池顶刊集锦！戴胜、孙学良、王宇、王振波、范红金、宋云、孟颖、陈忠伟等成果！

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1. Advanced Functional Materials：离子交换法助力NCM811稳定界面的构建
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优化电解质成分和表面涂层可稳定NCM811正极性能，以产生坚固的CEI。然而，当超过电解质稳定性窗口的热力学极限（>4.2V），电池的电化学性能增强取决于CEI的形成，该CEI仅允许离子传输，同时限制电子泄露。在不同的CEI组分中，亚纳米层LiF是高度有效的，因为它是电绝缘的，并且足够薄以允许离子传导。然而，在这种高反应性界面上创建LiF的亚纳米层以保护本体结构是具有挑战性的。
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在此，橡树岭国家实验室的Bishnu P. Thapaliya和戴胜等人首次证明通过原位离子交换复分解工艺可在NMC811电极表面形成稳定LiF层。这种原位离子交换复分解方法优于其他常规氟化方法，通过可控参数（例如，试剂溶液的浓度和接触时间）可调节LiF表面层厚度，从而在含锂离子的电解质中的电极上形成LiF界面层。电池循环之前，在电极上形成的LiF层通过减少不需要的界面反应来最小化界面化学的复杂性，同时稳定了循环期间的CEI。
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图1. CsF-NMC811的结构表征
具体而言，该工作开发了一种新的表面再造方法，通过原位离子交换复分解过程在NMC811上形成LiF界面层。通过XPS和HR-TEM-EELS分析验证了NMC811表面LiF层的形成，并通过CV和恒电流充放电循环阐明了其对CEI稳定性和电化学性能的影响。稳定的LiF层降低了极化并增强了首圈库仑效率。
这导致了循环稳定性的增强，其中NMC811在0.3 C倍率（最多100次循环）下提供了≈194 mAh g−1的放电容量，具有≈97%的容量保持率和≈99.9%的平均库仑效率，在1 C倍率下提供了约80%的容量保持性，具有约99.6%的平均库仑率（最多200次循环）。因此，该种表面再造方法可以成功地应用于开发高能量密度锂离子电池的各种电极。
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图2. CsF-NMC811的电化学性能
In Situ Ion-Exchange Metathesis Induced Conformal LiF Surface Films on Cathode (NMC811) as a Cathode Electrolyte Interphase, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202302443
2. Advanced Functional Materials：异质界面的 V-O-C 键合增强超长寿命钠离子电池Na5V12O32 正极动力学
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具有高能量密度的柔性独立式正极一直是可穿戴钠离子电池(SIBs)面临的挑战。
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在此，西安大略大学孙学良教授、西安理工大学李喜飞教授等人通过制备基于Na5V12O32纳米带异质结构，提高钠离子动力学特性来解决这一问题。在异质结构中，还原氧化石墨烯(rGOs)官能团与NVO的V-O键通过界面电子相互作用发生化学转化，在界面处产生可控的V-O-C键。优异的成键性能与异质界面上固有的应力场之间的界面协同作用，可以降低Na+的扩散势垒，促进电荷转移，从而加速反应动力学和电子/离子的传递。
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图1. NVO-9% rGO的结构表征
总之，本工作全面探索了独立NVO-rGO异质结构中V-O-C键异质界面主导的Na+存储行为。由于成键和应力场的产生，以界面为主的Na+存储机制对NVO和rGO表现出优于传统体系的性能。与NVO/rGO和NVO相比，DFT模拟提供了NVO-rGO界面上更大的扩散动力学和额外存储能力的观点。得益于V-O-C异质界面机制，NVO-9% rGO具有优异Na+存储能力，高容量，良好的循环稳定性以及出色的电容性能。该方法显著优化了传统的制备过程，并保留了整个电极上的互联网络，使NVO-rGO在SIB中具有突出的完整性。
此外，NVO-9% rGO异质结构在1300mAg-1(5C)时显示出158 mAh g-1的高容量，在10C时容量高达100mAh g-1。优异的电化学特性表明界面化学键构建和内置电场在提高SIB中具有协同作用。因此，独立的NVO-rGO是高能量密度钠离子电池极有价值的正极同时也为设计先进材料进一步应用于更多储能系统开辟了新途径。
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图2. 柔性钠离子全电池的电化学性能
V-O-C Bonding of Heterointerface Boosting Kinetics of Free-Standing Na5V12O32 Cathode for Ultralong Lifespan Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202303211

3. Advanced Functional Materials：超韧、不燃、无枝晶的类神经元仿生凝胶助力高安全锂金属电池

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为了克服锂金属电池的关键安全和性能问题，迫切需要开发先进的电解质，它需要除了高离子导电性外，还要同时具有防火、防机械穿刺/枝晶生长等多重性能。然而，由于它们之间固有的冲突，采用一种电解质实现这些基本特性极具挑战。
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在此，四川大学王宇教授、杨伟教授、傅雪薇特聘副研究员等人报告了一种类似神经元的凝胶聚合物电解质（简称Neu-PE），以同时实现超强韧性、不燃性、枝晶抑制能力和自驱动特性。
这种Neu-PE利用了由高离子传导性、深共晶溶剂调节的纳米相分离的优势，因此，拥有高室温离子导电性（1.27±0.09 mS cm-1）、超强韧性和强度（22.52 MJ m-3和13.5±0.6 MPa）、耐火性，以及重要的锂金属负极保护能力。结果，采用这种多重防御的Neu-PE组装的锂金属电池即使在金属探针刺穿或切割的严重破坏下，也能正常工作。
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图1. 具有自驱动尺寸恢复的Neu-PE膜的膨胀行为
具体而言，该工作提出了一种多防御薄膜聚合物电解质（PE）的概念和设计，用于同时抵抗火焰、枝晶形成和机械穿孔。这种具有神经元样纳米骨架的PE（Neu-PE）是通过超高分子量PEO（UHMWPEO）和PVDF共混物的纳米相分离制备的。这种独特的纳米相结构首次在该体系中发现，是通过两个聚合物链之间的Li+桥接分子相互作用形成的，可以提高离子导电性和整体机械性能。同时掺杂有稳定且高度离子传导性的深共晶溶剂（DES），可通过不同的DES通路实现三个功能相或组成的梯度分布，模仿具有梯度硬度的动物关节（关节包括骨、关节软骨和滑液）。因此，对称锂电池的循环寿命延长到400小时，而商业隔膜的循环寿命为250小时。
此外，带有Neu-PE膜的LFP||Li半电池也表现出卓越的循环稳定性，其容量为152.08 mAh g-1，在300次循环后保持率为94.1%。所得的LFP||Li软包电池在0.1C下循环30次后容量为164.07 mAh g-1，并且在金属探针穿刺或切割损坏的情况下也能正常工作。该项研究不仅为聚合物电解质中具有综合特性带来了一个有希望的解决方案，而且还强调了LMB的电解质具有多重防御性的意义。
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图2. Neu-PE膜的电化学性能
A Supertough, Nonflammable, Biomimetic Gel with Neuron-Like Nanoskeleton for Puncture-Tolerant Safe Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304727

4. Advanced Functional Materials：通过双气体表面处理调节富锂正极的表面混溶结构以实现超高温电化学性能

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富锂锰基氧化物(LRNCM)由于其阴离子和阳离子氧化还原的耦合效应，被认为是下一代高能量密度锂离子电池中最有前途的正极材料之一。但严重的氧析出造成表面结构腐蚀和严重相变，破坏了其电化学性能。
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在此，哈尔滨工业大学王振波教授、深圳大学隋旭磊、Wang Panpan、Sun Gang等人提出了一种双气体表面处理策略，用碳酸氢重建LRNCM的表面化学和结构特征。结果表明，表面形成了富氧空位混合相层，该层由尖晶石相和阳离子无序相组成。表面混合相的整合有效抑制了不可逆的氧损失，防止了电极的腐蚀促进了锂离子的快速扩散。因此，改性后的正极在25°C和60°C下均表现出优异的比容量、高倍率性能和优良的循环寿命。
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图1. LRNCM的电池性能
总之，该工作采用一种简单有效的气体修饰策略，构建了均匀且富集的氧-空位混合相表面层，促进了Li+扩散，减少了氧损失，增强了界面稳定性。研究表明，表面混合相结构在提高材料的电化学性能方面具有重要作用在25°C和60°C下。CO2+NH样品具有良好的高温稳定性，在5 C时容量保持率为92.6%，倍率性能明显提高(56.0%)。因此，气体处理策略为解决富锂正极材料在极端环境下倍率性能差和界面劣化问题提供了新的改性途径。
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图2. LRNCM的电化学表征
Surface Miscible Structure Modulation of Li-Rich Cathodes by Dual Gas Surface Treatment for Super High-Temperature Electrochemical Performance, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202304979

5. Advanced Functional Materials：水系有机锌电池中小分子有机化合物部分电荷的动态平衡

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水系锌离子电池(AZIBs)的有机正极具有固有的灵活性和良好的动力学特性，但它们的溶解度较高。
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在此，南开大学陶占良教授&南洋理工大学范红金教授团队提出部分电荷调节策略，设计具有扩展π共轭平面的有机小分子，即苯并[i]苯并[6′,7′]喹喔啉[2′,3′:9,10]菲[4,5-abc]吩嗪-5,10,16,21-四酮(PTONQ)。
PTONQ分子的延伸π共轭平面引起的活性位点电荷均衡与高芳香性相结合，使分子溶解度低、电荷转移快、结构稳定性高。所制造的Zn//PTONQ电池在175 mA g-1下循环超过500小时、容量衰减小，充放电动力学快，抗冻性能好(-20℃以下)。
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图1. 理论计算和模拟
总之，该工作通过部分电荷调节策略，在不牺牲有机正极氧化还原动力学的情况下，有效缓解了可解决的问题。同时成功合成PTONQ这种具有扩展π共轭平面的有机小分子。最终，Zn//PTONQ电池在各种电流密度和温度下均表现出较长的循环寿命(在-20℃时，175 mA g-1下为500小时，10 A g-1下为10000次循环，1.4 A g-1下为1000次循环)。
此外，PTONQ显示出Zn2+主导的电化学反应，而没有H+的参与。并且在放电状态下观察到Znx(CF3SO3)y(OH)2x-y·nH2O副产物是由于正极-电解质界面上的Zn2+富集而不是H+消耗所致。因此，该项工作为有机正极的可解决问题提供了一个合理的解决方案，并加深了对其副产物形成机制的理解。
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图2. PTONQ的离子存储机制
Dynamic Balance of Partial Charge for Small Organic Compound in Aqueous Zinc-Organic Battery, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202306675

6. Advanced Energy Materials：增强超低温钠离子混合电容器负极侧Na+迁移动力学

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在提高钠离子混合电容器（SIHC）的超低温（低于−30°C）性能中，将电池的高能量密度与超级电容器的高输出功率和长寿命相结合，对电子器件在极端环境中的应用至关重要。
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在此，复旦大学宋云教授、陈敏教授、上海理工大学郑时有教授等人开发了一种“单溶质-单溶剂”电解质，并构建了通孔空心碳球（TH-HCS）。通过理论计算和实验研究表明，弱溶剂化结构和高离子电导率促进了低温下Na+的传输，高氟化SEI促进了Na+的迁移，通孔中空结构缓解了钠化过程中的体积膨胀，从而确保了快速的动力学和结构稳定性。
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图1. 不同温度下的电解质特性
总之，该工作开发了一种新型的“单盐-单溶剂”耐乙醚低温电解质（1.0 m NaOTf-二乙二醇二甲醚（DEGDME），同时构建了独特的通孔空心碳球（TH-HCS）以实现优异电化学性能。与传统的1.0 m NaPF6–EC/DMC相比，NaOTf盐有利于形成较薄的SEI和Na+的可逆储存，而DEGDME溶剂有利于形成光滑致密的富无机SEI。
此外，通孔空心结构缓解了钠化过程中的体积膨胀，促进了电解质渗透，确保了LT时的快速动力学。得益于弱溶剂化电解质和优化的负极结构，在1.0 A g−1和−60°C时表现出58.1 mAh g−1的高容量，即使在1.0 A g−1和−40°C下进行11000次循环后仍具有87.5 mAh g−1的容量。与AC组装以构建SIHC的TH-HCS在25℃和−40℃下分别表现出106.1和52.0 Wh kg−1的高能量密度。因此，该工作为构建性能优越的LT存储设备和进一步了解实际应用提供了新的观点。
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图2. 使用NaOTf-DEGDME电解质的TH-HCS||AC SIHC的电化学性能
Enhancing the Whole Migration Kinetics of Na+ in the Anode Side for Advanced Ultralow Temperature Sodium-Ion Hybrid Capacitor, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301509

7. Nature Communications：弱配位锂离子在单离子导体基复合低电解液锂金属电池中的应用

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最近，通过各种技术抑制了锂金属电极在循环过程中的粉化，但电解质的不可逆消耗问题仍然是一个关键挑战，阻碍了能量密集型锂金属电池的进步。
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在此，韩国科学技术院Hee-Tak Kim，Nam-Soon Choi，加州大学圣地亚哥分校孟颖教授在锂金属电极上设计了一个基于单离子导体的复合层，通过调整层中移动Li+的溶剂化环境，显着减少了液体电解质的损失。
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图1. Li+在S-CE/B-GE和S-CE/S-GE界面的配位行为
结果显示，具有薄锂金属（N/P为2.15）、高负载正极（21.5 mg cm−2）和碳酸盐电解质的Li||Ni0.5Mn0.3Co0.2O2软包电池在电解质与容量比为2.15gAh−1（2.44 g Ah−1，包括复合层的质量）下实现400次循环，或1.28 g Ah−1（1.57 g Ah−1，包括复合层的质量）、280 kPa的电堆压力下（0.2 C充电，在4.3 V至0.05 C的恒定电压下充电，以及在4.3 V至3.0 V的电压窗口内1.0 C放电）实现100次循环。因此，这项工作中展示了基于单离子导体的复合层的合理设计为构建具有最小电解质含量的能量密集型可充电锂金属电池提供了一条前进的道路。
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图2. Li||NMC软包电池的电化学性能
Weakly coordinated Li ion in single-ion-conductor-based composite enabling low electrolyte content Li-metal batteries, Nature Communications 2023 DOI: 10.1038/s41467-023-39673-1

 

8. Nano Energy：调节氮空位的有序介孔Fe2Nx电催化剂用于ORR和锌-空气电池

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高效的过渡金属电催化剂对克服氧还原反应（ORR）的迟缓动力学有着巨大的前景，而块体材料中密集的活性位点堆积限制了电催化行为。因此，通过纳米结构工程获得分层形态对于丰富活性位点和促进相应的质量转移至关重要。
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在此，滑铁卢大学陈忠伟教授、Deng Ya-Ping，河南师范大学白正宇教授团队开发了具有调节氮空位的有序介孔Fe2Nx电催化剂用于氧还原反应和锌-空气电池。具体而言，该工作构建了三维互连和有序介孔（3DOM）的Fe2Nx装饰在TiOy（Fe2Nx@TiOy）。通过引入氮空位，增加的表面积和活性位点促进了ORR动力学，包括达到了高半波电位（0.88V对可逆氢电极）和高电流密度（0.8V时71mA cm-2）。用Fe2Nx@TiOy催化剂组装的锌-空气电池呈现出809 mAh g-1的高比容量。
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图1. Fe2Nx@TiOy的结构表征
总之，该工作采用硬模板法制备了具有定制氮空位的3DOM Fe2Nx镶嵌在TiOy上。密度泛函理论计算和X射线光电子能谱分析表明，由于氮空位的引入，氧衍生中间体的吸附和脱附的势垒降低。随着氮空位的形成，Fe-Fe配位引起结构扭曲，降低了势垒，提高了电催化性能。用Fe2Nx@TiOy组装的锌-空气电池在10 mA cm-2放电超过146h时表现出优异的稳定性能。同时，在0.8V时的动能电流密度为71.34 mA cm-2，半波电位为0.88 V表现出优异的ORR性能。这项工作确定了Fe2Nx@TiOy用于催化ORR缺陷工程的潜力，为构建高效的能量转换和存储的新型材料提供了新的见解。
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图2. Fe2N@TiOy作用机制探究
Ordered Mesoporous Fe2Nx Electrocatalysts with Regulated Nitrogen Vacancy for Oxygen Reduction Reaction and Zn-air Battery, Nano Energy 2023 DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108672

原创文章，作者：菜菜欧尼酱，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/12/28/6181216700/

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