化学所/中科大JACS: 首次报道！证实金属-S界面作为催化加氢的主要活性中心

催化活性中心的确定对于理解催化机理和设计高效催化剂具有重要意义。然而，负载型金属纳米催化剂(如载体、金属表面和金属-载体界面)的复杂结构使得不同反应中主要催化活性中心的确定仍然是一个巨大的挑战。

特别是，许多研究已经证明，金属载体界面也可以作为催化反应中的主要活性位点，这在氧化物作为载体的金属纳米催化剂中得到了很好的阐明。但到目前为止，还没有关于金属-杂原子界面作为碳负载金属纳米催化剂的主要活性位点的报道。

为了弥补上述空白，中国科学院化学研究所曹昌燕和中国科学技术大学武晓君等提出并论证碳负载金属纳米催化剂中的金属-硫界面是催化加氢反应的主要活性中心。在以前的研究中，硫掺杂碳(SC)材料已被证明是一种有效的载体，得益于金属和硫原子之间强烈的化学相互作用，其可以在高温下稳定1 nm金属纳米团簇以抵抗热烧结。

在这项研究中，研究人员对SC进行了扩展，通过调整还原温度，构建了一系列具有不同金属-硫界面数量的金属纳米催化剂，而金属纳米颗粒的大小在硫掺杂的碳载体上几乎相同。以Ir催化喹啉加氢为例，这些纳米催化剂的催化活性与Ir-S界面的量成正比。

进一步的实验和密度泛函理论(DFT)计算结果显示，喹啉在Ir-S界面处的吸附和活化发生在Ir原子上，证实了Ir-S界面是喹啉加氢反应的主要活性中心。此外，Pt-S界面上的对氯硝基苯加氢和Ru-S界面上的苯甲酸加氢也发现了类似的现象，进一步证实了金属-S界面是催化加氢反应的主要活性中心。

总的来说，该项工作首次证实了金属-S界面是碳负载纳米催化剂催化加氢反应中的主要活性中心，同时该项研究有助于全面了解负载型纳米催化剂中的金属-载体界面的特殊作用。

Metal–sulfur interfaces as the primary active sites for catalytic hydrogenationsf. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c02692

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