Nat. Commun.：缺电子W2C纳米晶体电化学活化C-H同时烷氧基化和析氢

由于C-H键具有很高的化学稳定性，因此C-H键的活化是有机化学中的一个核心问题，也是反合成功能性天然产物的关键步骤。电化学方法是一种强有力的C-H活化方法，但通常需要高过电位和均匀介质。近日，上海交通大学李新昊教授（通讯作者）等人报道了一种基于缺电子W₂C纳米晶体的电极，通过无添加剂的纯非均相电催化策略，在温和的条件下促进C-H键的非均相活化。

通过构造带有氮掺杂碳载体的肖特基异质结来调节W₂C纳米晶体的电子密度，以促进在W₂C表面上乙苯的苄基C-H键的预吸附和活化，从而在相对较低的工作电位（2V versus SCE）下实现较高的转换频率（18.8 h^-1）。

图1 缺电子W₂C纳米晶体阳极的催化性能

研究发现，W₂C纳米催化剂明显的电子缺陷极大地促进了直接脱质子过程，从而确保了电极的耐久性，并且不发生自氧化。对比惰性参比电极，高效的氧化过程还将阴极上形成的质子的平衡产生氢气效率提高了10倍。整个过程符合原子经济和电能利用的可持续化学合成要求。此外，作者还设想基于异质结的电极材料在有机合成、商业化的纳米碳可与各种碳布表面的功能性金属纳米颗粒和流动电池中的金属网融合在一起，用于连续生产。

图2 W₂C纳米晶体缺电子对乙苯转化率的影响

Electrochemical activation of C-H by electron-deficient W₂C nanocrystals for simultaneous alkoxylation and hydrogen evolution. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24203-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24203-8.

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