AEM：首次报道！Cu-N-C单原子催化剂将CO2和NO3-电化学还原为尿素

实现碳和氮循环是构建循环、零碳经济的一项重要举措。虽然单原子催化剂（SACs）在电化学二氧化碳还原反应（CO₂RR）和硝酸盐还原反应（NO₃RR）中引起了研究人员的兴趣，但是这些反应中Cu SACs配位的结构-活性关系仍不清楚，应进行探索。

基于此，澳大利亚新南威尔士大学Rose Amal和Rahman Daiyan、澳大利亚斯威本科技大学Rosalie K. Hocking（共同通讯作者）等人报道了Cu配位结构在决定CO₂RR和NO₃RR的活性和选择性中的作用。

X射线吸收光谱（X-ray absorption spectroscopy, XAS）测量结果与合成的Cu SACs一致，随着热解温度从800 ℃升高到1000 ℃，其从Cu-N₄位点向Cu-N_4-x-C_x位点变化。配位球的这种变化导致它们的催化变化活性，其中Cu-N₄位点对CO₂RR表现出更高的活性，而Cu-N_4-x-C_x位点在NO₃RR期间实现更高的NH₄⁺产率，该结果与密度泛函理论（DFT）计算一致。

作者将CO₂RR和N_O3RR耦合，在-0.9 V vs. RHE下，在Cu-N₄位点上实现了尿素的法拉第效率（FE）为28%、电流密度为-27 mA cm^-2，产率为4.3 nmol s^-1 cm^-2，这是首次使用单原子催化剂合成尿素。该结果证明了在高活性单原子催化剂上通过电化学尿素合成将可再生能源转化为净零肥料的潜力。

Tuning the Coordination Structure of Cu-N-C Single Atom Catalysts for Simultaneous Electrochemical Reduction of CO₂ and NO₃^– to Urea. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201500.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201500.

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AEM：首次报道！Cu-N-C单原子催化剂将CO2和NO3-电化学还原为尿素

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