清华大学王训JACS：三明治式光电耦合催化CO2还原

开发高效、稳定的非均相金属酞菁（MPc）电催化剂用于CO₂还原仍然是一个挑战。近日，清华大学王训教授（通讯作者）等人报道了一种制备锌（Zn）-金属酞菁（MPc）分子层-多金属氧酸盐（POM）三明治层状材料的一般合成方法，该催化剂不仅展示了更高的电催化活性，而且能够进行光耦电催化CO₂还原反应。

研究发现，POM的加入可以防止MPc分子层的聚集，有利于活性位点的暴露。该分子层三明治式催化剂（MLSs）表现出优异的CO₂还原活性，在-0.7 V vs RHE条件下，在暗场中提供最高的CO法拉第效率（FE_CO）达到96.1%。

在光照下，在-0.6 V到-0.9V vs RHE的宽电位范围内FE_CO可以达到93%以上，最大值为96.2%，一氧化碳（CO）转化频率（TOF_CO）超过了2060 h^-1。

通过光电化学测试和发光表征表明，分子层有利于光照下的载流子分离；密度泛函理论（DFT）计算和电子顺磁共振表明，外部光场对催化性能有2倍的增强作用，因为光照射下CoTAPc环中的本征LMCT，促进了电子从金属中心向CO2分子的传输，自由能计算进一步证明了在激发态下抑制了析氢反应（HER）副反应。

双重作用共同促进了光照下的j_CO和TOF_CO增加以及FE_CO的增加。该工作系统的研究了光电耦合催化CO₂RR催化剂的合成、性能和机理，为设计及合成新型CO₂RR电催化剂提供了指导，也为揭示外场耦合电催化剂的机理提供了新思路。

Polyoxometalate Interlayered Zinc-Metallophthalocyanine Molecular Layer Sandwich as Photocoupled Electrocatalytic CO₂ Reduction Catalyst. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c05580.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c05580.

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