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成果简介

多铁性材料因同时具备铁电性和铁磁性引起广泛兴趣，其独特的物理特性在先进器件应用方面具有极大的潜力。然而，在传统的多铁性材料中，尺寸效应、悬挂键和界面效应严重限制了其在纳米尺度器件应用中的潜力。最近的理论和实验研究表明了在范德华层状CuCrP₂S₆（CCPS）中实现二维多铁性的可能性。然而，由于在CCPS中引入的磁性Cr离子，导致了反铁电和反铁磁性，使得CCPS宏观上自发极化消失。

基于此，香港理工大学郝建华讲座教授（通讯作者）、博士生姚泳芙(第一作者)等人报道了在室温下直接观察二维CCPS的面外铁电特性。通过压电力显微镜测试，充分展示了二维CCPS纳米片中铁电极化状态的翻转特性。此外，在低至2.6纳米（四层）的CCPS纳米片中，展示了外加电场可控的铁电极化翻转和电滞回线现象。通过原子分辨扫描透射电子显微镜的使用，揭示了室温下二维CCPS的铁电性源自层内铜离子在垂直方向上偏离中心位置，从而产生自发的铁电极化现象。此外，基于二维CCPS铁电性制作的纳米器件进一步展示了其在非易失性存储器件以及通过CCPS构建异质结构制作新型多铁性器件中的潜在应用价值。此内容已发表于期刊《Nature Communications》。

研究背景

多铁性材料在基础研究和各种技术应用方面具有极高的需求和潜力。但是，在单相材料中同时实现铁电性和铁磁性具有巨大挑战，这也导致多铁性材料相对较为罕见。CuCrP₂S₆（CCPS）由于与铁电材料CuInP₂S₆(CIPS)的相似性以及内含的磁性Cr离子，被认为是实现低维多铁性的潜在候选材料。尽管如此，目前还缺乏确凿的证据证明CCPS在室温下具备铁电特性，并且对其铁电性产生机制的详细探究也尚未展开。

图文导读

晶体结构与铁电特性表征

拉曼光谱、XRD 和 TEM 结果表明研究工作中使用的CCPS晶体具有高结晶性。通过压电响应力显微镜 (PFM),和二次谐波(SHG)显微镜,作者展示了二维范德华层状结构CCPS具有稳定的室温面外铁电特性。在偏压的施加下，从块状到只有四层厚度的CCPS纳米片中均表现出垂直方向的铁电极化翻转和电滞回线现象。

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图1. 范德华层状结构材料CCPS的结构表征

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图2. 超薄CCPS纳米片的PFM表征和分析

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图3. CCPS纳米片中的电极化翻转

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图4. CCPS纳米片的温度依赖性分析

CCPS室温面外铁电的产生机制

透过原子分辨扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)图像，作者展示了在相反铁电极化结构CCPS层内铜离子的位置,并揭示了二维材料CCPS的铁电特性源自其层内的铜离子在垂直方向偏离中心排序,因而产生自发的铁电极化现象。

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图5. CCPS剖面的原子分辨STEM结果分析

铁电纳米器件

二维材料具有无悬挂键表面和弱层间作用力的优势，可以轻易集成异质结构，并在各种应用上展现出巨大的前景。为展示二维铁电材料CCPS的潜在应用，作者构建了由垂直堆叠的CCPS纳米片和单层石墨烯组成的铁电隧穿结（FTJ），以及由CCPS纳米片和Pt 组成的垂直铁电二极管。电传输特性测量结果表明基于二维CCPS的铁电二极管具有良好的可重复性和可靠度。在超过20次循环的电传输特性测量中, 铁电二极管的电滞行为和极化翻转电压几乎一致，说明基于二维CCPS的纳米器件具有良好的可重复性。经过1500次循环读取后，CCPS纳米器件的开关比仍能维持在两个数量级，表明CCPS中铁电极化的状态保持良好。

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图6. 基于CCPS的铁电纳米器件的演示

文献信息

Direct observation of intrinsic room-temperature ferroelectricity in 2D layered CuCrP₂S₆, Nature Communications,2023, DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-43097-2.

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