北理吴川/白莹/王欣然AFM：具有高电压耐受性和高离子导电性的新型聚合物电解质

具有足够离子传导性、宽电压窗口、柔性-刚性界面和易于加工的固态电解质（SSE）是高能量固态锂金属电池发展的决定性因素。由于低密度和界面相容性，聚醚 SSE已经研究了几十年，但仍然受到固有的低离子电导率和电压窗口较窄的阻碍。

北京理工大学吴川、白莹、王欣然等证明作为一种新型的SSE，离子偶极增强的聚-3-羟甲基-3-甲基氧杂环丁烷（PHMO）可对常规聚（环氧乙烷）进行替代。

通过进一步与聚丙烯骨架复合，复合固态电解质(PHMP)协同实现了高电压耐受性(4.6 V)、高离子传导性(25 °C, 1.26 × 10⁻⁴ S cm⁻¹)和柔性-刚性机械性能。低温透射电子显微镜显示，采用PHMP的电池获得了柱状锂沉积和富含LiF的固态电解质界面，表明其具有出色的枝晶抑制能力。

图1 半电池性能

密度泛函理论证实，密集支化的醚-氧基团作为离子溶剂化笼起重要作用，有利于增强Li⁺配位和快速扩散动力学。更重要的是，它抑制了质子诱导的分解并从根本上提高了高压稳定性。

因此，PHMP有助于提高锂对称电池的倍率性能、显著降低界面阻抗，并实现了超过1600小时的长期循环稳定性。PHMP改性的LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂|Li电池具有211.5 mAh g^-1的高放电容量和理想的循环稳定性。

图2 全电池性能

An Ion-Dipole-Reinforced Polyether Electrolyte with Ion-Solvation Cages Enabling High–Voltage-Tolerant and Ion-Conductive Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107764

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