李腾教授AFM：时间减少144000倍，DFT+机器学习合理设计双原子催化剂！

目前，学术界对双原子催化剂（DACs）的兴趣日益浓厚，它不仅继承了单原子催化剂（SACs）的优点（最大的原子利用率、高活性和选择性），而且克服了SACs的缺点（低负载和孤立活性位点）。然而，由于其巨大的设计空间，DACs的设计对于实验和计算研究的成本仍然过高。

为此，美国马里兰大学李腾教授等人通过结合DFT和基于拓扑信息的机器学习（ML）算法，提出了一种数据驱动的高通量设计方法以评估16767个DACs在析氧（OER）和氧还原（ORR）反应中的稳定性和活性。首先，作者进行了DFT 计算以评估164个DAC系统的稳定性及OER/ORR催化性能。然后，作者使用来自164个DAC系统的DFT结果作为ML算法的训练和测试数据集。

ML算法基于两方面的拓扑信息：金属原子和基底原子的原子性质（即节点信息），以及对应DAC的原子结构及其周围基底缺陷（即拓扑结构）。基于拓扑信息的ML模型工作流程包含以下三个步骤：1）训练数据生成，2）通过基于拓扑信息的ML算法进行训练/测试，3）基于ML预测筛选DAC。

图1. 基于拓扑信息的ML模型的工作流程

结果显示，这种高通量设计方法揭示了511种OER活性优于OER最有效催化剂 IrO₂（110）及855种ORR活性优于ORR最有效催化剂Pt（111）的DAC。此外，作者确定了248个双功能DAC，其超越了IrO₂（110）的OER性能和Pt（111）的ORR性能。

最重要的是，作者揭示了将DAC的催化活性与DAC的拓扑结构和电子结构及其键合碳表面结构相关联的内在描述符。这种设计方法不仅产生了显著的预测精度（R²> 0.926），而且与纯DFT计算相比，筛选时间也大幅减少了 144000倍。总之，这项研究的结果为以大幅降低的成本加速发现高性能和低成本DACs提供了巨大的希望，展示的ML策略可以很容易地适应并加速发现各种原子级催化剂。

图2. 筛选性能最佳的DAC

Data-Driven High-Throughput Rational Design of Double-Atom Catalysts for Oxygen Evolution and Reduction, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203439

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李腾教授AFM：时间减少144000倍，DFT+机器学习合理设计双原子催化剂！

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