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第一作者：阳旭

通讯作者：汪国秀，周栋，Doron Aurbach

通讯单位：悉尼科技大学，巴伊兰大学，清华大学深圳国际研究生院

论文速览

氯离子电池（CIBs）具有高能量密度和低成本等优点，有望成为锂离子电池（LIBs）的替代品。然而，由于缺乏阳极的兼容性电解质，CIBs的发展受到了很大限制。本研究针对CIBs开发了一种新型的固态聚阳离子电解质（SPE），以实现室温下使用铝（Al）金属作为负极的电池系统。

本文中，SPE不仅提高了CIBs的稳定性和安全性，还实现了高离子导电率（25 °C时为1.3×10^-2 S cm^-1），也有效抑制了Al负极上的枝晶生长和FeOCl正极的退化。Al|SPE|FeOCl CIBs展示了高放电容量（基于正极约为250 mAh g^-1）和长使用寿命。本工作为开发低成本CIBs开辟了新途径。

图文导读

图1：SPE的设计和合成，包括其设计理念、共聚物化机制以及通过FTIR图谱展示的前驱体和SPE的对比。

图2：SPE的安全性测试，包括与液态ILE相比的固态SPE的图片、燃烧测试、泄漏测试、空气暴露下的峰值电流演变以及光学图片。

图3：SPE中的配位结构。分子动力学（MD）模拟得到ILE和SPE的快照，Al-Al配位对和N-Cl配位对的RDF，ILE和SPE的Al²⁷7NMR光谱，Al|SPE|Al电池的电流。

图4：SPE与Al金属负极之间的界面兼容性，包括CV曲线、倍率性能、电压曲线、力-位移图以及经过100次循环后Al电极的SEM图像。

图5：Al基CIBs的电化学性能，不同电解质的Al||FeOCl电池的典型充/放电曲线、循环性能、阻抗变化以及比较报道的非锂金属CIBs和Al离子电池（AIBs）的性能。

图6：循环后FeOCl正极的表征，包括FeOCl正极在放/充电过程中的结构演变的原位同步辐射粉末衍射（PD）分析、不同状态下FeOCl电极的Fe 2p XPS峰、经过3次循环后的FeOCl电极的TEM图像以及ToF-SIMS强度分布的3D几何结构。

总结展望

本研究开发的固体聚阳离子电解质（SPE）有效地解决了传统电解质系统（基于离子液体或非水溶液）所遇到的空气敏感性和液体泄漏的危害问题。通过分子动力学模拟和实验表征，强调了SPE内部经过特殊设计的配位结构，不仅提高了离子导电率（25 °C时为1.3×10^-2S cm^-1）和电荷载流子的阴离子迁移数，而且还在电极与SPE之间形成了兼容的界面，有效避免了电极在循环过程中的退化（即阻止了Al负极上的枝晶沉积和FeOCl正极的退化）。

因此，所开发的Al|SPE|FeOCl CIBs展现出了高放电容量和循环稳定性。鉴于其低成本、高能量密度、长循环寿命和材料的丰富性，Al基CIBs池有潜力应用于电网规模的能量存储。

文献信息

标题：Design of Solid Polycationic Electrolyte to Enable Durable Chloride-Ion Batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202405750

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