孙予罕/王慧ACS Catal.: 表面吸附物质对Co2C的形态调制以实现高效低温CO2还原 2023年11月7日 上午12:09 • T, 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 6 将CO2还原为CO被称为反向水煤气变换(RWGS),其可以作为费托合成(FTS)中产生C2+产物的关键步骤。RWGS反应是吸热的,操作温度通常在500 ℃以上,为了匹配随后的FTS反应(低于300 °C),在低温下需要高CO选择性,但这可能会促进甲烷化反应。此外,在低于300 °C的温度下,RWGS中的CO2转化率和反应速率通常分别低于5%和10 μmolCO g-1 s-1。因此,开发有效的催化剂来弥合RWGS和FTS之间的温度差具有重要意义。 近日,中科院上海高等研究院孙予罕和王慧等通过对空心立方(HC)Co3O4上的表面吸附物质进行精细调整,开发了一种新的Co2C形态调制机制,并且研究了形态对催化RWGS性能的影响。 在CO2还原过程中,表面羧酸盐(CO2δ-)物质的形成可以直接将Co3O4转化为Co2C纳米棱柱(不含Mn),CO2δ-物种的数量可以影响Co2C的表面能和晶面的生长速率,实现棱柱和球体的形态调控。最重要的是,Co2C纳米棱柱在低温RWGS反应中表现良好,在270 °C下CO2转化率(18.6%)几乎接近反应平衡(18.9%),并且反应速率达到以30.0 μmolCO gcat-1 s-1,优于文献报道的其他催化剂体系。 此外,该催化剂还显示出一种双功能效应,可连接RWGS和Fischer-Tropsch合成,通过调节反应条件直接合成烯烃和醇(C2+OH/ROH分数为98.4%,4.3 mmol g-1 h-1)。更重要的是,反应机理和动力学研究表明,Co2C纳米棱柱的催化性能与具有高活性的(020)和(101)表面以及双反应途径(氧化还原和甲酸盐途径)有关。总的来说,这项研究提供了一种设计和调节TMC形态的方法,并展示了其催化的RWGS桥接RWGS和随后的级联反应的巨大潜力。 Morphological Modulation of Co2C by Surface-Adsorbed Species for Highly Effective Low-Temperature CO2 Reduction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02020 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/11/07/199810b3a6/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 催化顶刊集锦:Nature子刊、EES、Angew.、ACS Catalysis、AFM、Small等 2023年10月9日 戴宏杰最新Nature一作告诉你,发正刊有多困难 2023年10月11日 杨槐/于美娜/胡威Carbon Energy:具有高离子电导率的聚合物分散离子液体电解质 2023年10月9日 陕师大江瑞斌Chem. Eng. J.: 助催化剂加上Fe掺杂,Fe-TiO2/Ti3C2Tx实现高效PEC OER! 2023年10月16日 AM:缺陷与压电场协同,有效增强BaTiO3压电光催化N2还原活性 2023年9月22日 院士:人一生有两个阶段最能逼出成果,一是拿博士学位,二是评正教授 2023年10月24日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交