AM:缺陷与压电场协同,有效增强BaTiO3压电光催化N2还原活性 2023年9月22日 下午3:15 • 百家, 顶刊 • 阅读 35 目前,Haber-Bosch工艺仍然是氨(NH3)工业生产的主要方法,然而,其苛刻的加工条件(400-500℃,150-250 atm)需要大量能量输入,并且反应过程中会产生大量有害气体。N2还原反应(NRR)是一种更环保的NH3生产方法,但由于其热力学稳定性和化学惰性,在温和的条件下难以实现N2的活化。 利用非中心对称材料的压电特性用于光催化NRR反应(称为压电-光催化),为NH3的生产提供了一种很有前途的替代方法。对于压电光催化,机械能和太阳能都可以有效利用,应变产生的压电场可以调节光生电荷的分离,从而抑制它们的复合。然而,由于大多数材料的压电极化较弱和催化活性位点不足,导致N2活化缓慢,使得压电光催化NRR活性仍然较低。 基于此,福州大学戴文新和中国地质大学(北京)黄洪伟等首次利用缺陷和压电场实现了优异的压电催化N2还原反应(NRR)活性,并揭示了它们在具有可调氧空位(OVs)BaTiO3 (BTO)上的协同催化机理。 结果表明,引入的OVs改变了局部偶极态,增强了BaTiO3的压电极化,从而使光生载流子的分离更加有效;与OVs相邻的Ti3+位点在未配对的d轨道电子的辅助下通过d-π反向捐赠促进N2化学吸附和激活。 此外,压电极化场可以调节Ti3+的电子结构,通过降低催化剂的d带中心来降低d-2π*的成键态和反键态,从而促进N2的活化和解离,大大降低了限速步骤的反应能垒。 得益于协同强化机制和优化的表面动力学过程,具有中等OVs的BaTiO3能够有效压电光催化N2转化为NH3。 具体而言,在模拟太阳光和超声辐照,以及没有负载共催化剂的情况下,最优的BTO-OV2催化剂的NH3生成速率高达106.7 μmol g-1 h-1,远远超过以前报道的压电催化剂/压电光催化剂。 总的来说,该项工作通过在压电材料中构建缺陷并系统地揭示其相关机制,不仅有助于了解缺陷对压电光催化的影响,而且为构建高效的压电光催化NRR体系提供了指导。 Unraveling Synergistic Effect of Defects and Piezoelectric Field in Breakthrough Piezo-Photocatalytic N2 Reduction. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202303845 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/09/22/ebb5e72385/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 Appl. Catal. B.:LaFeO3上Fe配位环境以及氧空位浓度调控催化剂选择性 2023年10月9日 北京化工大学Science:可以反复“蹂躏”!基于可逆顺磁-铁磁转变的铁磁流体液滴 2023年11月13日 江南大学潘成思/朱永法,今日Nature Energy!创制超分子催化剂! 2024年1月26日 厦大/广工大/陕师大AM:CdRu2IrOx纳米骨架实现长时间酸性OER 2023年9月25日 官宣:中国人民大学,成立新学院! 2023年11月30日 陈仙辉院士团队,最新Nature Physics! 2024年4月30日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交