成会明院士团队ACS Energy Lett.：界面化学调控实现碳酸盐电解液中宽温度范围的高性能锂金属电池

开发具有宽工作温度范围的高性能锂金属电池（LMB）极具挑战性，尤其是在碳酸盐电解液中。通过对碳酸盐电解液进行改性构建具有高离子电导率的坚固电极-电解液界面是一种简便但有效的方法，但目前研究主要集中在负极-电解液界面上，而忽略了正极-电解液界面的调节。

在此，清华-伯克利深圳学院成会明院士、余旷以及周光敏等人将多功能高供体数（donor-number）溶剂三（吡咯烷膦）氧化物（TPPO）引入碳酸盐电解液中以调节电极-电解液界面。

一方面，由于TPPO和Li⁺之间的强相互作用，硝酸锂很容易溶解在碳酸盐电解液中，从而形成坚固且具有离子导电性的富Li₃N固体电解质中间相，可有效抑制锂枝晶的形成。另一方面，TPPO 可以优先氧化成超薄且坚固的正极电解质中间相，显著抑制电解液分解。

图1. 深度SEI 的表征

因此，含 TPPO 的电解液能够实现稳定的锂剥离/电镀循环性能（3 mA cm^-2和 3 mAh cm^-2下1000小时）。此外，Li/LiFePO₄电池即使在高达70°C和低至-15°C的温度下也表现出稳定的循环性能，证明了它们在耐温方面的潜力。

相比之下，当温度降至-10 °C 时，使用不含TPPO的电解液的电池容量会骤降至几乎为零。这种通过添加多功能添加剂或溶剂来操纵界面化学的策略为构建具有宽工作温度范围的LMB铺平了道路。

图2. Li||LiFePO₄电池在不同温度下的电化学性能

High-Performance Lithium Metal Batteries with a Wide Operating Temperature Range in Carbonate Electrolyte by Manipulating Interfacial Chemistry, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01528

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成会明院士团队ACS Energy Lett.：界面化学调控实现碳酸盐电解液中宽温度范围的高性能锂金属电池

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