​蔺洪振/王健AM:缺陷包单原子催化剂加速Li+脱溶剂化动力学

​蔺洪振/王健AM:缺陷包单原子催化剂加速Li+脱溶剂化动力学
锂金属负极由于其高容量和低电位,是实现高能量密度电池的一个有希望的候选者。然而,一些限制倍率的动力学障碍,如Li+溶剂化结构的解溶剂化以释放Li+,Li0成核和原子扩散,会造成不均匀的空间锂离子分布和枝晶形态的形成,进而导致低库仑效率和差稳定性。
​蔺洪振/王健AM:缺陷包单原子催化剂加速Li+脱溶剂化动力学
图1 材料制备及表征
卡尔斯鲁厄理工学院Stefano Passerini、中国科学院苏州纳米所蔺洪振、王健等通过在锂金属上采用由缺陷单原子催化剂(SAC-in-Defects)组成的界面催化剂层,来促进Li+的脱溶剂化和Li0原子扩散动力学,并抑制枝晶的生长。
作为SAC-in-Defects材料的原型,单个铁原子被固定在阳离子空位丰富的硫化钴(Co1-xS)纳米颗粒上,分布在多孔碳(SAFe/CVRCS@3DPC)的三维结构中,作为动力学的促进剂。通过SAFe/CVRCS@3DPC减少脱溶剂化和扩散障碍,大量游离的Li+离子被电催化地从Li+溶剂化复合物结构中解离出来,并进行均匀的横向扩散,从而实现了平滑的无枝晶锂形态,这一点通过原位/外位联合表征得到了全面的理解。
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图2 半电池性能
结果,改性的锂金属电极(SAFe/CVRCS@3DPC-Li)显示了从复杂的脱溶剂化和原子扩散中快速生成自由Li+的能力,实现了平滑的、无枝晶的、长期的锂沉积/剥离,循环寿命达到1600小时。
此外,与高负载的LiFePO4正极(10.67 mg cm-2)相配,所获得的全电池在0.5C下循环300次后,可提供131 mAh g-1的超高容量,展示了SAFe/CVRCS@3DPC的实际应用可行性。
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图3 全电池性能
Interfacial “Single-Atom-in-Defects” Catalysts Accelerating Li+ Desolvation Kinetics for Long-lifespan Lithium Metal Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202302828

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