哈工大邱华军/袁群惠Small: 结构变一变，性能大不同！分层手风琴状MOF用于增强电催化ORR

单原子钴基Co-N-C催化剂是有前途的低成本氧还原反应(ORR)电催化剂。然而，进一步增加单个钴基活性位点和ORR活性仍然是一个重大挑战。

基于此，哈尔滨工业大学邱华军、袁群惠等开发了一种醋酸盐(OAc)辅助的金属有机骨架(MOF)结构工程策略，以合成与广泛报道的多面体MOF相比具有更高负载量和更好的Co空间隔离以及更高产率的分层手风琴状MOF。

在新制备的ZIF中，Co离子有两种配位形式，一种是已知的Co-咪唑配位，另一种是通过OAc与不饱和配位表面Zn节点桥接的Co离子配位。这导致新的ZIF中Co的含量几乎是不使用OAc的正常ZIF的两倍(Co：2.88 wt%)，并且具有更好的空间隔离性。并在碳化后获得更多的单一钴基活性位点(Co-N₄活性位点)。

此外，作为成孔剂，OAc大大提高了Co-N-C的介孔率，这导致比表面积的减少和传质和活性位点可及性增加。

分层手风琴状Co-N-C催化剂在碱性电解质中表现出优异的ORR活性，E_1/2为0.89 V，比Pt/C高40 mV；并具有出色的耐久性，在碱性电解质和酸性介质中对甲醇具有绝对耐受性。Co-N-C基锌-空气电池具有高比容量(976 mAh g^-1_Zn)、功率密度(158 mW cm^-2)、倍率能力和长期稳定性。

这项工作展示了一种通过 MOF 结构工程构建具有更密集活性位点的单原子掺杂碳催化剂的可靠方法。

MOF Structure Engineering to Synthesize Co-N-C Catalyst with Richer Accessible Active Sites for Enhanced Oxygen Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104684

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