潘安强EnSM: 电导梯度调节器诱导高压锂电池中高度可逆的锂负极

锂金属因其最低的氧化还原电位和超高的理论容量而被认为是可充电电池的终极负极。然而，不均匀的锂沉积、不受控制的枝晶生长和脆弱的SEI严重阻碍了锂金属电池（LMB）的广泛应用，尤其是在碳酸盐电解液中。

在此，中南大学潘安强教授等人证明了一种柔性的LiNO₃改性电导率梯度主体（LNO-CGH）可以控制碳酸盐电解液中的锂沉积行为。LNO-CGH由四层组成，其中最上层是含有过量LiNO₃颗粒的电介质，下三层是通过连续静电纺丝和高温碳化获得的碳纳米纤维膜（电导率向上衰减）。

研究表明，顶层可以稳定地释放 LiNO₃以形成坚固的富含氮化物的SEI，从而改变界面化学并大大提高锂负极的热力学稳定性。而导电梯度结构通过将优先沉积点从负极/隔膜界面转移到负极底部，使锂以无枝晶的方式沉积，这一点通过实验和COMSOL模拟得到证实。

图1. 所制备的LNO-CGH主体的表征

因此，Li||LNO-CGH半电池在碳酸盐电解液中实现了高库伦效率（CE）并提高了循环寿命。当将 LNO-CGH@Li负极与市售的NCM111正极匹配时，具有低负/正电极容量比（N/P 比为4）的全电池可以提供出色的容量保持率（120次循环后为74.9%）和高整体CE（99.9%）。

当与NCM811正极配对时，具有极少量LNO-CGH@Li负极（N/P比为2.3）的全电池可稳定工作超过60个循环（容量保持率为72.9%），CE接近100%。此外，当将LNO-CGH@Li负极与柔性NCM811 正极和P（VDF-HFP）基凝胶聚合物电解质配对构建纽扣和软包电池时可获得稳定的电化学性能，这证明了实用的柔性准固态LMB策略的可靠性。这项工作为打破安全柔性的高压LMB的瓶颈提供了新的见解。

图2. 液态LMB和柔性准固态LMB的电化学性能

Conductivity Gradient Modulator Induced Highly Reversible Li Anodes in Carbonate Electrolytes for High-voltage Lithium-metal Batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.033

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