陈飞/徐斌Small：高离子电导超分子网络结构凝胶聚合物电解质

基于聚合物的固态电解质(PSE)因其安全、重量轻、成本低和高加工性等吸引人的特性而在开发锂金属电池方面提供了巨大的希望。然而，由于PSE的差离子电导性，基于PSE的锂电池通常需要较高的温度（60℃或以上）才能进行充放电。

西安交通大学陈飞、英国诺森比亚大学徐斌等通过简单一步光聚合设计和开发了一种具有超分子网络结构的凝胶聚合物电解质（GPEs）薄膜。

图1 一步光合作用示意图

GPE是一种超分子网络结构的聚合物电解质，具有较高的离子导电性和优越的电极/电解质界面性能、优异的机械性能（强度、柔韧性等）和增强的安全性，比其他聚合物电解质具有更大的商业化潜力。交联聚合物在实现聚合物电解质的机械稳定性方面具有许多优势，包括易于合成、抑制聚合物结晶度的能力以及提高聚合物机械强度。

在此，聚（乙二醇）甲基丙烯酸甲酯（PEGMA）、2-（3-（6-甲基-4-氧代-1,4-二氢嘧啶-2-基）脲基）甲基丙烯酸乙酯（UPyMA）、三丙二醇二丙烯酸酯（TPGDA）和1-烯丙基-3-甲基咪唑双（三氟甲基磺酰）酰亚胺（AMIMTFSI）将形成聚合物电解质的骨架，UPyMA在交联结构中提供更好的机械强度，因为它们的二聚体将形成四重氢键相互作用。超分子凝胶网络还包含未经聚合的小残留分子，如离子液体（IL）单体和预聚物，从而提供高离子导电性。

图2 GPE的电化学性能

研究显示，交联结构和四重氢键使GPE具有高热稳定性和良好的机械性能，最大拉伸应变为48%，获得的GPE在25 °C时具有3.8 × 10^-3 S cm^-1的高离子电导率和≥ 4.6 V (vs Li/Li⁺)的分解电压。

由LiFePO₄正极和Li负极组装而成的电池，初始放电比容量为155.6 mAh g^-1，并具有良好的循环效率，在环境温度和0.1 C下经过100次充电/放电循环后容量保持率为81.1%。这种GPE技术有望为开发具有高能量密度和安全性能的锂金属电池提供机会。

图3 LiFePO₄/Li电池性能

Supramolecular Network Structured Gel Polymer Electrolyte with High Ionic Conductivity for Lithium Metal Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106352

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陈飞/徐斌Small：高离子电导超分子网络结构凝胶聚合物电解质

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