​哈工大Small: 酸性碱性都不怕，ZIF衍生的Fe1-N-C HNR实现高效稳定ORR

电化学氧还原反应(ORRs)在燃料电池和金属-空气电池等可持续能量转换和存储设备中发挥着重要作用，但阴极ORR的缓慢动力学阻碍了其进一步发展和商业应用。过渡金属-氮-碳(TM-N-C)催化剂已被深入研究，以解决缓慢的氧还原反应(ORR)，但活性中心的可及性不足限制了它们的性能。

基于此，哈尔滨工业大学(深圳)徐成彦课题组以ZIF-L纳米棒为自牺牲模板，采用ZIF相变法制备了具有开孔结构的ZIF-8空心纳米棒，并通过合理的碳化和铁原子锚定，将其转化为原子分散的Fe-N-C空心纳米棒(Fe₁-N-C HNR)。

实验结果表明，氮掺杂的碳纳米管可以作为强有力的载体来负载分离的铁原子，从而产生原子分散的Fe₁-N-C纳米管。

在碱性条件下，Fe₁-N-C HNR的起始电位为1.13 V_RHE，半波电位(E_1/2)和极限电流密度分别为0.91 V_RHE和6.0 mA cm^-2；在酸性介质中，Fe₁-N-C HNR的半波电位(E_1/2)和极限电流密度分别为0.8 V_RHE和6.7 mA cm^-2，超过商业Pt/C和大多数基于TM-N-C的ORR电催化剂。

Fe₁-N-C HNR在碱性和酸性介质中的ORR活性和稳定性可以合理地归因于以下优点:

1. 独特的一维碳中空结构，具有丰富的微孔/中孔以及独特的开放腔，可以提供优异的电子/电解质通道，有利于活性位点的暴露；

2. 高密度的吡啶和石墨氮掺杂可以有效地调节分离铁原子的微环境，缩小ORR过程的活化能垒；

3. 碳基底的高石墨化可以进一步提高原子Fe-N₄的电导率和结构稳定性。

Isolating Fe Atoms in N-Doped Carbon Hollow Nanorods through a ZIF-Phase-Transition Strategy for Efficient Oxygen Reduction. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205033