陈军院士/严振华AM: 实现大电流密度下稳定循环的Mxene基钠金属负极

金属负极是先进钠金属电池（如Na-O₂电池）的关键部件，设计三维约束支架是构建无枝晶钠金属负极的一种很有前景的策略，但在大电流密度（> 10 mA cm^-2）下的循环稳定性仍然难以实现。

在此，南开大学陈军院士、严振华等人设计了一系列新型轻质纤维状羟基Ti₃C₂（h-Ti₃C₂）MXene支架，具有阶梯式亲钠梯度结构（h-M-SSG），其厚度范围可控（80~250 µm）。具体而言，经过88小时的碱化过程，微米尺寸的二维层状Ti₃C₂转变为由纳米颗粒单元堆叠形成的中间产物a-Ti₃C₂，a-Ti₃C₂表面的纳米颗粒自组装成纤维。

随着反应时间延长至156小时，所有a-Ti₃C₂的纳米粒子单元均已完成自组装形成h-Ti₃C₂，其管径为30~40 nm，内部晶格间距进一步增大。研究表明，支架的亲钠性通过h-Ti₃C₂含量的变化来调节，h-Ti₃C₂含量从顶部（最靠近电解质膜侧）到底部依次递增。这种亲钠梯度结构可以有效地诱导钠离子优先沉积在底部，从而抑制枝晶的生长。

图1. h-Ti₃C₂和h-M-SSG合成示意图

电化学测试表明，得益于以上优势，h-M-SSG/Na对称电池在高电流密度（40 mA cm^-2）和高截止容量（40 mAh cm^-2）下表现出较低的极化电压（0.145 V）和较长的循环寿命（超过180小时）。

此外，使用纯Na金属、CNTs/Na、h-Ti₃C₂/CNTs/Na和hM-SSG/Na电极的Na-O₂ 电池的循环寿命在1000 mA g^-1（相当于0.14 mA cm^-2）和1000 mAh g^-1（相当于 0.14 mAh cm^-2）下的循环次数分别为5、15、24和45次。更重要的是，基于h-MSSG/Na的 Na-O₂电池在45次循环后表现出0.137 V的低电位间隙。这项研究表明，这种沉积调节策略可能会启发高性能钠金属负极的3D支架设计。

图2. h-M-SSG/Na对称电池和Na-O₂电池的电化学性能

MXene-Based Metal Anode with Stepped Sodiophilic Gradient Structure Enables a Large Current Density for Rechargeable Na-O₂ Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202106565

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