崔屹/鲍哲南2022首篇Joule：液态电解质-实用锂金属电池的纽带

商用锂离子电池的比能量已达到理论极限。未来的消费电子和电动汽车市场要求开发高能量密度的锂金属电池，而锂金属电池一直受到循环性差的困扰。电解液工程可以提供一种有前途的方法来解决与锂金属电池相关的问题，并且最近在实际条件下大大提高了循环寿命。然而，目前锂金属电池的性能与商业应用所需的性能之间仍然存在差距。进一步的改进将需要对现有电解质设计方法进行系统分析。

斯坦福大学崔屹、鲍哲南等首先总结了用于锂金属电池（LMBs）的先进电解液与高压正极配对的最新方法。然后，总结了这些先进电解液之间的共同特征，最后讨论了未来的合理设计方向和策略。

图1 LMB电解液工程的机遇与挑战

最近用于LMBs的高性能电解液包括：

1）高浓度电解液（HCEs），典型的例如4 M LiFSI/DME、7 M LiFSI/FEC、3 M LiFSI/DME-DOL、2 M LiPF₆/EC-DEC-FEC和2 M LiPF₆/THF-MTHF等；

2）局域高浓度电解液（LHCEs），比如1LiFSI-1.2DME-3TTE、1.2 M LiFSI TEP-BTFE和1LiFSI-3TMS-3TTE等；

3）单盐单溶剂电解液（4SEs），例如1 M LiFSI/FDMB和1 M LiFSI/DME-FDMH等；

4）全氟电解液（FFEs），例如1 MLiPF₆ FEC-FEMC-D2、1 M LiFSI/FSA等；

5）多盐电解液，比如2 M LiTFSI + 2 M LiDFOB/DME、1 M LiDFOB + 0.2 M LiBF₄/FEC-DEC和2 M LiDFOB + 1.4 M LiBF₄/FEC-DEC等；

6）具有新添加剂的电解液，例如1 M LiPF₆/FEC-TFEC和1 M LiTFSI + 1.5 M LiFSI/G3-HFE、2.3 M LiFSI/DME with 20 mM of LiNO₃ and 20 mM of CuF₂等。

图2 HCEs、LHCEs和4SEs

由先进LMB电解液实现的关键功能：

1）有机氟化学，氟是电负性最强的元素；因此，具有强吸电子-F基团的溶剂分子的功能化可以显著提高它们的氧化稳定性，这对于对锂金属负极有益但氧化稳定性较差的醚基溶剂尤为重要。

2）无枝晶锂沉积形态，具有大锂颗粒尺寸的均匀锂沉积形态是高锂金属CE的必要条件，具有低纵横比和弯曲度的大锂颗粒可最大限度地减少锂剥离过程中“死锂”的形成。

3）SEI微观结构和均匀性，先进的电解质通常可以实现薄的、完全无定形的和高度均匀的SEI。

4）SEI化学和锂离子溶剂化环境，SEI的化学成分决定了离子电导率和界面能等关键性质，因此会影响锂沉积形态和CE，SEI化学的重要性可以追溯到锂离子溶剂化结构，因为第一个溶剂化壳的组成直接决定了SEI 的化学成分。

图3 SEI化学

先进LMB电解液的未来设计和指标：

1）理论模拟和数据驱动研究；

2）LMB电解液的分子设计；

3）LMB电解液的实用性考虑，例如成本效益、可扩展性和环保性，电池安全性，日历寿命，宽温域工作范围等。

图4 LMB电解液研究的未来方向

Liquid electrolyte: The nexus of practical lithium metal batteries. Joule 2022. DOI: 10.1016/j.joule.2021.12.018

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