滕飞/杨勇/姜文君Appl. Catal. B.: CN进行电子调控和结构重建

将CO₂光转化为可用的化学燃料是解决能源缺乏和全球变暖问题的最有潜力的解决方案之一，然而，由于光生电荷的高复合率、较低的比表面积和反应位点不足，制备的光催化剂通常存在低的光催化性能。

南京信息工程大学滕飞、西北工业大学杨勇和中国空间技术研究院姜文君等人通过在氮气氛中简单地煅烧NaBH₄和CN纳米片(CNS)来重构和调控CN的电子结构，促进光生电荷的面内分离和传输。

在不同温度下，通过在氮气氛中简单地煅烧NaBH₄和CN纳米片(CNS)得到R-CNS-X(X为温度)。无需任何助催化剂和牺牲剂前提下，制备的结构重建CNS(R-CNS-400)表现出优异的CO₂还原活性(55.3 μmol g^-1 h^-1)和98.9%的高CO选择性。

CNS的结构重建改变了电子结构和能带结构，降低了CN的VB位置能够促进水氧化，同时CN的CB位置有足够的还原驱动力，以实现高效CO₂光还原。此外，CNS的结构重构有利于增加催化活性位点，提高电荷分离效率，加速*COOH中间体的形成。

更重要的是，R-CNS-400可以选择性地将苯甲醇氧化为苯甲醇(选择性/99.3 %)，并同时还原 CO₂为CO。这项工作展示了一种结构重建方法，用于设计具有调控电子结构、增强光生电荷分离和增加水氧化性能的CN基材料，实现高效光催化CO₂还原。

Structural reconstruction of carbon nitride with tailored electronic structure: A bifunctional photocatalyst for cooperative artificial photosynthesis and selective phenylcarbinol oxidation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120517

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