天大姜忠义ACS Catalysis: 用于光催化合成氨的双金属有机骨架促进氮活化

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天大姜忠义ACS Catalysis: 用于光催化合成氨的双金属有机骨架促进氮活化
光催化N2合成氨是一种碳中和策略，但其效率受到惰性N≡N三键的活化阻碍。在N2活化中，给电子过程通常与接受电子过程强耦合，导致高活化能垒和低光催化活性。
天津大学姜忠义团队提出了一种通过双金属有机框架(BMOF)将这两个过程解耦以促进N2活化的策略。
天大姜忠义ACS Catalysis: 用于光催化合成氨的双金属有机骨架促进氮活化
BMOFs由两个功能金属节点组成，其中具有高电离电位(In)的硬酸金属节点接受来子N2的电子和具有低电离电位(In)的软酸金属节点将电子提供给N2。
原位傅里叶变换红外(FTIR)光谱和密度泛函理论(DFT)表明，由于双金属协同效应，N2的活化能垒降低。
天大姜忠义ACS Catalysis: 用于光催化合成氨的双金属有机骨架促进氮活化
经测试6种双金属组合，可以发现当两种金属之间作为电离电势差(ΔIn)≥6 eV和高In金属的比例达到~20％时，双金属的协同效应变得明显。
在所有制备的BMOF中，最佳的BMOF(Sr)-0.2Fe光催化剂NH3析出速率高达780 μmol g-1 h-1。
Boosting nitrogen activation via bimetallic organic frameworks for photocatalytic ammonia synthesis. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02465

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