​ACS Energy Letters：电流大小对锂金属在高浓电解液中的电沉积/溶解至关重要

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本文研究了环丁砜基高浓度电解液（HCE）中电沉积锂的形态及其与电极附近浓度分布的相关性。

​ACS Energy Letters：电流大小对锂金属在高浓电解液中的电沉积/溶解至关重要
了解锂金属的电沉积和溶解机制对于调控下一代电池锂金属负极的形态变化是必要的。
日本国立材料研究所Kei Nishikawa、北海道大学Hisayoshi Matsushima等研究了环丁砜基高浓度电解液（HCE）中电沉积锂的形态及其与电极附近浓度分布的相关性。

​ACS Energy Letters：电流大小对锂金属在高浓电解液中的电沉积/溶解至关重要

图1. 采用HCE的电沉积过程中LiTFSA的浓度分布和枝晶生长
具体而言，这项工作研究了1:2 LiTFSA:SL HCE中与锂电沉积/电化学溶解相关的离子传质和沉积形态。研究发现，锂金属的电沉积会导致靠近电极表面的未配位溶剂分子的数量增加，体电解液结构的这种差异增强了SL分解反应，并在电沉积的锂金属上形成SEI层。
因此，在该电解液中需要较低的电流密度。电化学溶解则会导致靠近电极表面的LiTFSA浓度增加，并产生过饱和状态，从而导致粘度增加，电导率降低，造成电池电压发散。这种行为表明，大电流是HCE的一个关键问题，即使电池单元的电极距离非常小。

​ACS Energy Letters：电流大小对锂金属在高浓电解液中的电沉积/溶解至关重要

图2. 在HCE中锂金属电化学溶解过程中LiTFSA浓度分布的演化
电沉积和电化学溶解行为都表明1.0 mAcm−2的低电流密度对于HCE体系是最佳的。一些稀释剂可能有助于克服这一困难，但并非每种稀释剂都能提高锂金属负极的循环性能。选择合适的稀释剂溶剂对于增强锂金属负极是必不可少的，因此，一些稀释剂对HCE的影响是作者的下一个研究目标。
此外，根据靠近电极表面的浓度分布，作者使用干涉测量法估算了表观扩散系数和输运数，该技术能深入了解电池电解液中的离子传质以及电沉积金属的形态变化与离子传质之间的关系，这将有助于设计下一代电池的金属电极和电解液之间的界面。

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图3. 在HCE中锂金属电化学溶解过程中Li+溶剂化结构的时间转变
Mass Transfer during Electrodeposition and Dissolution of Li Metal within Highly Concentrated Electrolytes. ACS Energy Letters 2022. DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02120

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