马龙涛/樊慧庆等AFM：通过快速相变构建高性能盐包聚合物固态电解质

基于固态聚合物电解质的电池因其安全的运行特性、宽电压窗口和适当的柔性而大有可为。然而，低离子电导率、低阳离子转移数、弱抗氧化/还原性和低机械强度限制了它们在锌离子电池中的应用。

图1 “盐包聚合物”固态聚合物电解质的设计

华南理工大学马龙涛、西北工业大学樊慧庆、谢菲尔德大学Yongbo Fan等利用高效、快速的相变方法开发出了一种”盐包聚合物”固态聚合物电解质，它具有丰富的交联聚合物链网络。与传统方法相比，这种相变方法具有效率高、速度快、环保等优点，因而更加实用。研究显示，”盐包聚合物”固态聚合物电解质含有高浓度的两种不同的盐，其中OTf-阴离子破坏了氰基的极性作用，从而提高了链的活性；ZnF₂微米粒子促进了分子链的交联，降低了聚合物基体的结晶度，同时使Zn²⁺和OTf-解耦，从而实现了高离子导电性。

此外，高链活性和低结晶度使PAN的玻璃化转变温度（Tg）从104 ℃降至约50 ℃，并改善了Zn²⁺的转移动力学，从而使70%盐-SPE具有1.75 mS cm^-1的高离子电导率和0.78的高转移数。同时，无机ZnF₂填料促进了Zn(OTf)₂电解质体系中固体电解质界面相的形成，使Zn剥离/沉积具有高可逆性。

图2 锌的可逆性研究

结果，采用70%盐-SPE的Zn//Zn对称电池显示出超过3200小时的超长寿命，远远长于使用10%盐-SPE的电池（533 小时）。基于70%盐-SPE的Zn//MnHCF 全电池在0.2 A g^-1电流下的比容量高达176.7 mAh g^-1。电流密度增加到1.4 A g^-1时，容量仍保持在104 mAh g^-1。

更重要的是，Zn//MnHCF电池具有超长循环稳定性，循环次数超过6000次，容量保持率达80%，远高于10%盐-SPE（循环1000次后容量保持率为59%）。毫无疑问，盐包聚合物电解质构建方法是提高固态电解质性能的有效措施。

图3 电池性能研究

A “Polymer-in-Salt” Solid Electrolyte Enabled by Fast Phase Transition Route for Stable Zn Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307740

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