郭守武/李明AFM: 二元纳米片异质结构实现无枝晶/动力学增强的锂硫电池

异质结构因其卓越的电化学活性和结构稳定性而显示出作为锂硫（Li-S）电池电极/功能化隔膜的潜力。然而，具有独特结构的异质结构及异质界面电子结构的调控仍然是高性能Li-S电池面临的挑战。

在此，上海交通大学郭守武教授、中科院上海微系统与信息技术研究所李明副研究员等人开发了一种新的超声辅助光化学还原策略来合成Pt单原子（SAs）调控的In₂S₃/Ti₃C₂二元纳米片异质结构（Pt SAs/In₂S₃/Ti₃C₂），用于实现无枝晶和动力学增强的Li-S电池。

其具体合成过程如下：前驱体中的In³⁺将与超声诱导的硫代乙酰胺分解释放的S^2-发生反应，导致In₂S₃纳米片在二维载体（Ti₃C₂）表面上垂直原位生长。在生长过程中紫外光的连续照射下，PtCl₄^–可同时被In₂S₃的光生电子还原且随后在In₂S₃纳米片中形成原子分散的Pt原子，从而实现对In₂S₃/Ti₃C₂异质结构界面电子态的调控。用Pt SA锚定的二元纳米片异质结构可有效抑制多硫化物向负极侧迁移，从而加速多硫化物的转化。同时，该异质结构作为功能涂层材料可调节Li⁺通量使其均质化，从而实现锂的均匀沉积。

图1. 超声辅助光化学还原合成过程及该异质结构的调节示意图

因此，具有Pt SAs/In₂S₃/Ti₃C₂隔膜的Li//Li对称电池即使在高电流密度（5 mA cm^-2）下在连续的锂电镀/剥离过程中也表现出优异的稳定性。

此外，基于Pt SAs/In₂S₃/Ti₃C₂隔膜的Li-S电池具有优异的放电容量（在0.5 C时具有1068.4 mAh g^-1的高初始放电容量）、倍率性能（5 C时的比容量为719.6 mAh g^-1）及长循环稳定性（几乎100% CE）。

更重要的是，即使在6.4 mg cm^-2的高硫面积负载和10 µL mg^-1的低E/S比下，基于Pt SAs/In₂S₃/Ti₃C₂隔膜的Li-S软包电池在0.2 C时的初始面积容量仍然可达5.54 mAh cm^-2。此外，开发的超声辅助光化学还原策略对于在0 D和1 D支撑基底上合成SAC可能是通用的。总之，这项工作为开发用于下一代高性能Li-S电池乃至其他储能设备的各种基于SA的异质结构功能隔膜提供了参考。

图2. 基于Pt SAs/In₂S₃/Ti₃C₂隔膜的Li-S电池的实际电化学性能

Single-Atom-Regulated Heterostructure of Binary Nanosheets to Enable Dendrite-Free and Kinetics-Enhanced Li-S Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204635

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